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放射性固体废物快速分类技术研究与应用

更新时间:2009-03-28

根据GB14500-2002《放射性废物管理规定》要求,对于放射性固体废物的产生、收集、预处理、处理、整备、运输、储存和处置等环节和阶段都有着明确的管理目标和基本要求。在多年的核设施退役及三废处理处置活动中,严重制约放射性废物科学管理的重要环节之一是放射性固体废物的预处理。实践活动中,虽然剂量监测人员使用各类便携式剂量仪表对废物进行检测,但由于缺乏相应的参考技术标准,无法建立起剂量数据与放射性活度浓度之间的关系,难以快速的识别放射性固体废物的污染等级类型,以指导现场人员的科学分类工作,导致后续整备的同一材质的包装体内可能存在着不同污染等级混装的现象,这与放射性固体废物科学处理处置的主旨相违背。

核技术大国如法国和美国,在上世纪80年代针对放射性固体废物等级分类技术研制了一系列装置和设备,主要用于其本土众多核设施的放射性固体废物分拣和大面积污染沙土清理工作,在日本福岛核事故中也取得了很好的应用;英国的安泰克公司近年来在产品推广中也展示了若干款同类设备模型,但大多停留在设计阶段,尚无具体的应用案例。以上装备主要针对的是γ射线类放射性核素污染的固体废物,取得了很好的实用效果,但是作为一项核心关键的技术,其具体原理和技术标准无法获知。

中核四○四有限公司辐射检测技术人员,多年来一直参与单位的(内部和外协项目)核设施退役及三废处理处置工作,负责相关的辐射监测、检测任务。在实践工作中,通过大量的技术试验,掌握了利用便携式剂量仪表和谱仪系统确定放射性固体废物等级分类的限值判断方法,用于快速判定γ射线类放射性固体废物的污染等级。在此基础上,参照国外先进分类检测设备的硬件构成和技术指标,最终自主开发出一种先进的具有自适应特性的放射性固体废物污染水平快速分类技术(包括方法和装备设计改造),大幅度的提升了单位在国内放射性固体废物处理处置技术水平和能力。

1 设计原理介绍

放射性固体废物快速污染水平分类检测技术从硬件设计构成上分为两大类:一类是使用便携式的剂量检测仪表进行在线等级判定;另一类是以γ谱仪为主要测量仪器进行流水线式自动测量分析。对于第一类检测方式,主要针对单一γ放射性核素污染的固体废物,或者是多种γ放射性核素共存且其之间的活度浓度可以假设为相对固定的固体废物,通过建立起便携式剂量检测仪表测量数据与放射性固体活度浓度大小的对应关系,确立出相应固体废物污染等级快速分类检测限值,以此为依据,最终实现放射性固体废物的科学收集与整备。对于第二类检测方式,其主要针对的是固体废物中存在着若干放射性污染核素,且其之间的活度浓度存在很大的差异,无法有效的建立起分类识别规律和方法。设计上通过引入在线谱仪系统并融入特殊的计算分析方法,实现放射性固体废物污染等级的快速检测分类。

2 技术难点分析与解决

2.1 剂量检测仪器的技术特性

在设计过程中,首先需要了解使用的剂量检测仪器的技术特性。对于便携式剂量仪表以及辅助的检测设备(如:塑料闪烁体探测器和中子探测器),其针对不同的放射性污染核素,能量响应方面存在一定的差异,在明确放射性核素的类型条件下,需要对此进行必要的考虑和修正。对于γ谱仪系统,针对不同能量的核素,其探测效率差异很大,在项目设计中,主要依靠无源效率建模刻度功能确定被测固体废物的探测效率,建模过程中需要细致考虑模型的建立和描述,并考虑被测物质对射线的吸收和屏蔽作用,以确保放射性活度的测量准确性。

图1给出了某型便携式γ剂量率仪表探测器能量响应示意图。从图中可以看出其以Cs-137为基准,对于其它不同能量的γ核素,测量的仪器读数需要进行一定的修正。图2为某废物包装体,在相同密度和形体尺寸下,设置不同的材质建模求解出的效率曲线(差异)示意图,显示出高纯锗谱仪在无源效率刻度建模过程中,样品描述上的差异对仪器探测效率的影响。

5.1.6 The experience and knowledge of local people on climate System

  

图1 某型便携式γ剂量率仪表能量响应

  

图2 不同材质效率曲线示意图

2.2 多放射性污染核素共存条件下的污染水平分类

备注:使用便携式γ剂量率仪表测量包装体表面处的剂量水平,探测器与被测物距离控制在1 cm。

对于特定单一射线类型,多种污染核素共存情况下的测量分析,具体检测方式可以大致分为两类:(1)放射性核素的种类一定,且各类核素的比活度大小相对固定;(2)放射性核素的种类存在差别,或者各类核素的比活度大小存在明显差异。对于第一种情况,可以简化测量方式,即使用便携式剂量监测仪表进行污染等级的分类,分类的前提是通过核素识别和活度测量,明确掌握放射性固体废物的核素种类及其之间的比活度大小。利用曲线(剂量数值与放射性比活度的关系)拟合技术,制定出放射性固体废物在不同污染等级条件下的剂量判断阈值大小。对于第二种情况,主要借助γ谱仪系统进行测量分析(便携式剂量仪表不适用的原因是其不具备核素识别能力且无法有效的获取经验拟合函数关系)。

2.3 自适应等级分类检测技术的实现

首先,使用高纯锗γ谱仪测量一系列放射性固体废物的放射性活度,然后使用便携式剂量仪表对以上样品进行测量,以期建立被测量固体废物表面剂量水平与其放射性活度浓度的关系。在便携式剂量仪表使用过程中,由于γ类仪表受周围环境影响的程度比较大,实际测量中,采用大面积α,β便携式测量仪,将档位调节于α档。通过测量样品,最终获取的便携式仪表计数率与放射性活度浓度之间的曲线如图 3所示。

2.4 测量时间对探测下限的影响

情况 8.1 若f3(v)=0,此时最坏的情况是v点关联10个6-面,v的邻点全部为3-点且这些3-点均关联着一个三角形。由R1,R2.1,R3.1或R3.2或R3.4得

将采用自适应的检测分类技术应用到测量中,其检测分析结果如表3、表4所示。从表中可以看出,经过技术改造后的谱仪系统对核电站不同工况条件下产生的低、中放的固体废物污染水平分类是比较准确的。

除此之外,在连续检测模式下,对辐射检测设备进行必要的物理屏蔽,降低测量环境下的本底影响,能够很好的降低检测仪器的探测下限。

3 实践与验证

3.1 单一污染核素下的放射性固体废物污染水平快速分类

以中广核阳江核电和红沿河核电的放射性固体废物为分析检测对象(堆型相同),根据资料,其产生的放射性固体废物主要污染核素包括:γ类核素(Cr-51、Mn-54、Co-57、Co-58、Fe-59、Co-60、Nb-95、Zr-95、Ru-103、Cd-109、Ag-110 m、Sn-113、Sn-117 m、Sb-124、Cs-134、Cs-137);其正常工况和异常工况条件下的核素类型差异很大,异常工况下,核电站的检修废物会明显含有Am-241等低能γ核素,说明燃料棒存在一定的破损(如图4、图5所示),且存在若干短寿命核素,其核素之间的比活度份额差别较大,无规律可循。另外,受制于现场废物存放设施场地的限制,不可能长期的存放以至于短寿命核素对总比活度的贡献可以忽略不计,故采用简单的闪烁探测器进行检测的方式是不可行的。

自适应的放射性固体废物检测技术针对γ射线类污染核素多样、且以上核素之间的活度浓度存在较大的差异和变化的源项特征,其最关键的硬件设备是安装于流水线上的一台γ谱仪系统。谱仪测量的对象是流水线上经过预处理加工后的固体废物。假设这些固体废物具有相同的材质、相同的模块尺寸和几乎相同的密度,以便简化无源效率建模过程(采用固定的效率刻度文件进行连续检测)。该技术配置了一定的算法,在采用该技术装备前,需要明确现场γ射线类源项的主要核素类型和数量(污染核素数量),并进行相关的设置。相对于使用常规剂量率仪表(如:塑料闪烁体),不需要检测工作前进行大量的取样分析以及建立剂量率与对应活度浓度的函数关系,节省大量时间,具有很强的适应性和灵活性。

  

图3 计数率与放射性活度之间的函数关系

经过样品数据的测量与对比,可以近似地拟合出仪表计数率与放射性固体废物活度之间的函数关系式。通过内插和外推,最终获取了有价值的放射性固体废物快速等级分类的数据参考,如表1所示。

为了实现放射性固体废物污染等级的快速检测分类,测量装置的测量时间应当尽可能的缩短,但是,时间的缩短势必影响到装置的探测下限。对于简易的测量装置,如便携式剂量仪表,存在着仪器的固定响应时间,一般为几秒到十几秒,在仪器选型中,尽量选择响应时间较短的设备。对于γ谱仪系统,较短的时间会引入较多的计数统计涨落,致使特定核素能量峰峰形较差,不利于最终的定量检测分析,为此,需要设定合适的探测时间,同时,对谱仪系统的原有测量方式进行改进,即利用虚拟编程技术调用原谱仪测量系统软件,并引入一定的计算方法和结构设计,能够较为快速的识别出放射性固体废物的污染等级状况。

3.2 两种污染核素共存下(两者放射性比活度比例相对固定)的放射性固体废物污染水平快速分类

以某研究机构产生的废物为测试对象,根据资料调研和现场取样测量的分析结果,放射性固体废物的污染核素主要为Cs-137和Co-60,假设其组分配方上两者活度存在一定的固定关系,且废物收储时间较短,不存在随着时间的延长,两者放射性活度差异化较大的现象。计划使用便携式剂量仪表结合谱仪系统,实现放射性固体废物的快速等级分类。

采用57HB05步进电机控制滑块在导轨上的运动速度;量程为1kg NA6型称重传感器输出茎秆回弹力信号;输出电压为0~5V的放大器对称重传感器信号进行放大处理;信号采集器采用日本VR-71双通道电压记录仪,对放大器输出信号进行采集记录;笔记本电脑对采集的数据进行处理分析。

 

1 单一污染核素Am-241固体废物快速等级判断比照表

  

废物等级总活度浓度大小/(Bq/kg)废物不同质量条件下,剂量率的控制限值100g300g500g极低放废物N≦4E+04≦3s-1≦8.8s-1≦15s-1低放废物4E+04≦N≦4E+063~2.68+02s-18.8~8.03E+02s-115~1.34E+03s-1中放废物4E+06≦N≦4E+112.68E+02~2.68E+07s-18.03E+02~8.03E+07s-11.34E+03~1.34E+08s-1

首先,使用高纯锗γ谱仪测量一系列放射性固体废物的放射性活度,然后使用便携式剂量仪表对以上样品进行测量,以期建立剂量水平与放射性比活度的关系。在便携式剂量仪表使用过程中,由于γ射线类便携式剂量仪表无法识别核素,因此,样品的剂量率水平为以上两种核素的共同贡献。最终获取的有价值的放射性固体废物快速等级分类的数据见表2。

EDMUND:No.I walked out to the beach.I haven't seen him since this afternoon.

 

2 Cs-137,Co-60两种污染核素共存条件下固体废物污染等级判断比照表

  

废物等级总活度浓度大小/(Bq/kg)废物不同质量条件下,剂量率的控制限值100g300g500g1000g极低放废物N≦4E+04≦0.4μSv/h≦1.2μSv/h≦2.0μSv/h≦4μSv/h低放废物4E+04≦N≦4E+060.4—4E+01μSv/h1.2—1.2E+02μSv/h2.0—2E+02μSv/h4—4E+02μSv/h中放废物4E+06≦N≦4E+114E+01—4E+05μSv/h1.2E+02—1.2E+06μSv/h2E+02—2E+06μSv/h4E+02—4E+06μSv/h

在具体应用中,对于疑似存在α、β和γ射线类核素污染的放射性固体废物,主要是在废物检测流程中设置不同类型的辐射剂量检测仪器以针对特定射线类型的测量,例如,对于α射线类污染核素,主要使用在线中子探测器或者便携式表面污染测量仪进行测量;对于β射线类污染核素,主要使用经过γ射线补偿的塑料闪烁体或者便携式表面污染仪;对于γ射线类污染核素,主要使用宽能γ能谱仪或者便携式剂量率仪表。最终的技术问题可以归结为针对特定单一射线类型条件下,多种污染核素共存情况下的测量分析。

3.3 多种污染核素共存下(各自放射性比活度大小差异很大)的放射性固体废物污染水平快速分类

以西南某核设施固体废物清理项目产生的废物为测试对象,根据历史资料调研和现场取样测量的分析结果,放射性固体废物的污染核素主要为单一的Am-241。计划使用便携式剂量仪表结合谱仪系统,实现放射性固体废物的快速等级分类。

  

图4 阳江核电站正常工况下放射性固体废物γ谱图

  

图5 红沿河核电站异常工况下放射性固体废物γ谱图

民族声乐演唱是一个审美体验过程,欣赏者通过表演者感受作品。表演者依托自身技巧和知识储备等,将一部民族声乐作品及情感传达给受众,营造作品意境,对作品艺术氛围进行渲染。故而,表演者要熟悉声乐作品的情感方向,并品味创作者的情感。以经典作品《茉莉花》为例,该首歌曲通过悠扬、抒情的节奏,给予受众关乎美的体验和享受,陶冶大众情操,在演唱者、受众、民族声乐作品之间建构良好的沟通互动关系。

4 结论

在核设施退役项目中,不同的核设施产生的放射性固体废物在材质组分和污染核素(类型)方面存在着很大的差别。在废物整备过程中,首先需要明确的了解放射性固体废物的源项信息,以便提前制定相应的固体废物污染水平快速分类的方式方法。针对γ射线类污染固体废物,一般情况下:对于单一污染核素的条件或主要污染核素为一种的条件下,可以通过建立放射性活度与剂量率水平关系,使用大面积塑料闪烁体探测器可以实现固体废物的大批量快速检测分类;对于存在多种污染核素,且之间的活度比例不能假设为一定的情况下,采用γ谱仪系统以及自适应技术相结合的检测手段是比较可行的方式方法。

 

3 阳江核电正常工况下固体废物污染等级判断比照表

  

样品编号12345放射性活度浓度测量分析结果/(Bq/kg)Mn-54:1.20E+03Co-58:8.02E+03Co-60:1.45E+03Nb-95:9.75E+02Co-58:9.11E+02Co-60:8.57E+01Zr-95:1.56E+02Nb-95:1.11E+02Cr-51:2.23E+03Mn-54:7.96E+03Co-58:1.53E+04Co-60:1.53E+04Zr-95:3.84E+03Nb-95:2.73E+04CS-137:7.90E+02Cr-51:4.41E+03Mn-54:2.17E+04Co-58:5.02E+06Co-60:2.85E+04Zr-95:3.27E+04Nb-95:6.66E+05CS-137:9.56E+02Cr-51:3.84E+03Mn-54:1.46E+04Co-58:1.06E+05Co-60:2.31E+04Nb-95:3.39E+04CS-137:8.43E+02污染等级分类检测结果注1低放(正确)低放(正确)低放(正确)中放(正确)低放(正确)

注1:依据GB9133-1995《放射性废物的分类》进行分类,以下相同。

 

4 红沿河核电异常工况下固体废物污染等级判断比照表

  

样品编号12345放射性活度浓度/(Bq/kg)Mn-54:6.33E+04Co-58:2.30E+05Co-60:4.78E+04Am-241:3.24E+04Zr-95:9.77E+04Mn-54:2.45E+05Co-58:5.02E+06Co-60:6.62E+04Am-241:5.30E+04Zr-95:4.43E+04Mn-54:4.51E+06Co-58:2.30E+05Co-60:8.78E+04Am-241:2.58E+04Zr-95:5.81E+04Mn-54:6.33E+07Co-58:3.35E+06Co-60:1.23E+05Am-241:7.31E+04Zr-95:8.81E+04Mn-54:6.33E+06Co-58:4.71E+05Co-60:9.33E+04Am-241:5.58E+04Zr-95:3.69E+04污染等级分类低放(正确)中放(正确)中放(正确)中放(正确)中放(正确)

目前,国际上针对固体废物中的α射线类核素的检测技术取得了重大突破,一种新型的辐射测量装备——长距离α探测器(Long range alpha detection, LRAD),可以实现远距离状况下(数米距离)对盛装有α废物的容器进行有效测量。其原理是根据α电离作用产生的离子在空气中复合需要数秒时间,如果此时间内气流能够将污染处的离子传输到较远处的接收极板上,就能够实现对α物质活度大小的有效测量。国内针对该技术也取得了巨大的进展,预计成熟的技术装备将于两年内面世,该技术将革命性的改变传统测量α污染的方式方法,为连续检测放射性固体废物中的α核素活度提供有利的条件。中核四○四有限公司已经将放射性固体废物快速分类检测装备的研发工作提升日程,装备主要应用于大批量放射性固体废物以及大体积污染沙土的快速检测分类。

邢先生1935年出生于海南岛乐东县黄流镇,17岁中师结业考入华中师范学院中文专修科,因成绩优良结业后留在华中师范学院中文系汉语教研室工作。因路途遥远,加之经济困难的缘由,他出岛32年后才第一次回到故乡。这32年间,邢先生完全靠家书与父亲等亲人交流。这部书收录邢福义先生自1955年至1991年寄给父亲的信件,时间跨度37年。鸿雁传书,向父亲报告学习进展、工作情况、个人思想、生活状况,倾吐对亲人与故乡的思念。全书反映了作者及其家人这一时期的人生历程和家庭变迁,展示了作者在语言学领域不断成长进步的学术生涯,在一定程度上折射了我们国家该时期的社会变革,表现了当代中国知识分子的风雨人生和家国情怀。

在该应用技术研究过程中,中广核集团(运营公司和阳江核电站)的技术人员给予了极大的支持和帮助,在此表示感谢!

文中工程实践中的放射性固体废物分类的标准引用自GB9133-1995《放射性废物的分类》,而最新的标准将由环保部2018年1月1日正式发布的《放射性废物分类》所取代。由于放射性固体废物的污染等级定义以及具体指标的变化,在后续的实际工作中,需要对参考剂量数据进行必要的调整。

我问学生们:“看,这棵树上居然长出了这么多红色的嫩芽,它们看上去像什么?”一个学生说:“像燃烧的火焰。”另一个学生说:“像火红的旗帜。”有了丰富的想象,他们笔下的语言也变得生动了:这棵树上怎么结了这么多“蚕宝宝”?春天这么暖和,为什么它们还穿着厚厚的“毛大衣”呢?……

参 考 文 献

[1] 清华大学工程物理系.核辐射探测及物理学(修订版)[M].北京:清华大学出版社,2007.

[2] 丁洪林.核辐射探测器[M].哈尔滨:哈尔滨工程大学出版社,2004.

[3] 林成森.数值计算方法(第二版)[M].北京:科学出版社(第二版),2004.

[4] 侯国平,王坤,叶齐鑫,等.Labview 7.1编程与虚拟仪器设计[M].北京:清华大学出版社,2005.

 
朱晨晨,李振龙,李绪平
《环保科技》 2018年第02期
《环保科技》2018年第02期文献

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