竞争生长是材料微观组织演化过程中普遍存在的现象，不同组织间(包括相、枝晶、晶粒等)均可能存在竞争生长，这些竞争作用对最终微观组织的形成具有重要影响，进而影响产品的最终服役性能。晶粒间的竞争生长广泛存在于材料成形及加工过程中，如铸造过程中柱状晶区不同取向柱状晶间的竞争生长，单晶材料制备过程中择优取向晶粒与杂晶间的竞争，及再结晶过程中晶粒间的竞争等。不同取向晶粒间的竞争生长控制是材料微观组织调控的重要环节，尤其是对定向单晶叶片的制备，不同取向晶粒间(或籽晶与杂晶间)竞争生长的精确控制是决定能否成功获得完整单晶结构的关键因素[1～12]。了解目标晶粒与杂晶间的竞争生长机制，明晰影响竞争生长的因素进而控制晶粒竞争生长，是单晶材料制备的关键。晶粒竞争生长问题是定向(单晶)材料制备的共性和关键问题[13,14]。如在太阳能电池用单晶硅棒和单晶Si铸锭的制备中，控制晶粒竞争生长也是获得高品质单晶或准单晶铸锭材料的关键。同样在磁致伸缩材料制备中，人们也一直希望通过竞争生长控制获得与易磁化轴方向相同的组织。因此，理解定向凝固过程中晶粒竞争长大过程，掌握晶粒竞争长大机制及规律，实现定向凝固晶粒竞争长大过程的精确控制一直是材料及冶金学家多年来努力的目标之一。这不仅可用于指导先进航空发动机和地面燃气轮机用单晶高温合金叶片的生产，而且可为其它高性能单晶(定向)材料的制备提供理论基础和技术支持。对这一问题的深入分析，可为单晶定向凝固理论的建立奠定基础，进一步促进定向凝固技术的深入发展，进而更好地指导实际单晶(定向)材料的组织优化、缺陷控制和性能提高。

7.本刊已加入《中国学术期刊(光盘版)》、“中国期刊网”“万方数据—数字化期刊群”“中文科技期刊数据库”(维普网)，并于2015年加入期刊优先数字出版，作者著作权使用费与本刊稿酬一次性付给。如作者不同意将文章编入该数据库，请在来稿时声明，我刊将做适当处理。

随着航空发动机对叶片高温性能要求的不断提升，单晶高温合金的合金化程度也不断提高，从而促进了自由晶粒的形核，同时叶片形状复杂性的增加也加剧了杂晶产生的可能性，这使得定向单晶制备过程中晶粒竞争生长问题日益突出[4,10,11,15～18]。当前研究定向凝固晶粒竞争生长主要有2种方法：定向凝固实验与相场法数值模拟。通过实验研究分析，包括高温合金定向凝固实验和透明合金定向凝固原位观测实验，可以获得不同取向构型、生长条件(如温度梯度、抽拉速率、溶质浓度等)等对晶粒竞争生长的淘汰结果的影响；通过相场法数值模拟，可以实时获得竞争生长过程的晶粒组织形貌演化过程，并确定其竞争生长机制。本文首先讨论描述定向凝固晶粒竞争生长的经典理论模型及其面临的挑战，然后从二维条件下的汇聚生长、发散生长及三维条件下的竞争生长等3个方面评述近年来定向凝固晶粒竞争生长问题的研究进展，并介绍本课题组基于多相场模型在定向凝固晶粒竞争生长方面的一些研究工作，最后对定向凝固晶粒竞争生长研究的未来发展进行展望。

1 Walton-Chalmers理论模型及其挑战

人们很早就注意到了定向凝固过程中晶粒竞争生长这一问题的重要性。1959年，Walton和Chalmers[19]提出了相关理论模型。20世纪90年代，Rappaz和Gandin[20,21]进一步对Walton-Chalmers模型进行了图形化说明，如图1[22]所示，并将其作为凝固组织演化模拟的判据而应用于铸造商业模拟软件ProCA ST的微观组织模拟模块CA FE中。基于物理阻挡机制的Walton-Chalmers模型多年来一直是解释定向凝固过程中晶粒竞争生长问题的基础。

课程的知识目标主要体现在学习本课程要让学生知道效果图的运用范围，了解效果图的特点，掌握室内效果图的表现流程；掌握3DSMAX9菜单栏、工具栏、视图区、命令面板和视图控制区5部分的界面布局；了解住宅室内装饰构造特点；理解住宅室内空间设计的基本原理；掌握室内常用设计风格，现代简约、欧式和中式风格；掌握二维线的创建和修改方法；掌握标准和扩展三维模型的创建及修改方法。

  

图1 Walton-Charmers示意图模型[22]Fig.1 Schematic of Walton-Charmers model(A1,A2—favorably oriented grains;B—unfavorably oriented grain;Δz—the distance between dendrite tips of favorably oriented grains and the liquidus; Δzθ—the distance between dendrite tips of unfavorably oriented grains and the liquidus;θ—the angle between the growth direction of unfavorably oriented dendrites and thermal gradient direction)[22]

根据双晶竞争生长晶粒间的位置关系，双晶竞争生长可分为两晶粒的枝晶生长主轴共面条件下的汇聚生长和发散生长以及两晶粒枝晶生长主轴的异面生长。汇聚生长和发散生长大部分研究是基于二维条件来分析，而异面生长只能发生在三维空间中。相比于后者，当前对二维条件下的研究更为深入。下面将根据汇聚生长、发散生长和三维空间中的竞争生长3部分来评述定向凝固晶粒竞争生长的研究进展。

然而，随着对定向凝固晶粒竞争生长的进一步深入研究，人们发现Walton-Chalmers模型存在明显的局限性，很多实验结果[25～42]与模拟结果[43～55]都与该模型完全相悖，这对该经典模型提出了挑战。傅恒志等[2]和何国等[27]通过高温合金定向凝固实验发现，在汇聚生长晶界处，一方面，由于溶质场的扰动，非择优取向枝晶尖端位置可以高于择优取向枝晶尖端位置，这与Walton-Chalmers模型的假设完全相悖，可导致择优取向枝晶被淘汰；另一方面，在晶界处择优取向枝晶会生成三次枝晶臂进而发展成新的一次臂而将非择优取向晶粒淘汰，且由于新的一次臂的生成速率大于枝晶臂主干被淘汰的速率，所以汇聚生长的晶界不断地向非择优取向晶粒方向移动，最终择优取向晶粒将淘汰非择优取向晶粒。虽然这一实验的最终淘汰结果与Walton-Chalmers模型预测结果一致，但具体淘汰机制与过程与之完全不同。Zhou等[30]通过研究镍基高温合金的定向凝固双晶生长实验进一步发现，在汇聚生长晶界处，除了被择优枝晶主干阻挡外，非择优枝晶也能在某些时刻超过晶界处的择优枝晶尖端，从而将晶界处择优枝晶淘汰，并且择优取向晶粒始终无法向非择优取向晶粒一侧发展出新的一次枝晶臂，最终非择优取向晶粒能够淘汰择优取向晶粒，这一现象被称为反常淘汰现象，它与Walton-Chalmers模型描述完全相悖。而对于发散生长的定向双晶体系，W agner等[25]发现，当择优取向晶粒偏离热流方向时，择优取向晶粒并不能在晶界处生成新的一次枝晶臂，此时，晶界将沿着择优取向枝晶的生长方向，这也与Walton-Chalmers模型不符。赵新宝[36]在发散生长的实验中进一步发现，当择优取向枝晶偏离热流方向且与非择优取向枝晶相互背离时，非择优取向枝晶也可以淘汰择优取向枝晶。这些研究结果表明，以Walton-Chalmers模型为基础的传统晶粒竞争生长机制受到了严重挑战，有必要对定向凝固中晶粒竞争生长过程、机制及控制等问题进行更加系统深入的研究。同时，以上这些挑战也极大地推动了定向凝固晶粒竞争生长过程及机制研究的发展。

以上关于定向凝固双晶竞争生长的工作主要是基于二维空间条件下的分析研究，但实际情况下的晶粒竞争生长是一个三维空间尺度上的过程。在三维空间中，2个晶粒的枝晶列可以位于同一个平面或者2个平行的平面，如图7a和b[40]所示，称为共面生长，这是Walton-Chalmers模型所讨论的情形，包括汇聚生长和发散生长；2个晶粒的一次臂也可以不在同一个平面或互相平行的平面中，如图7c[40]所示，即异面生长。

Walton-Chalmers模型可具体描述如下：如图1所示，晶粒A1和晶粒A2沿着热流方向生长，而晶粒B沿着偏离热流方向呈θ角度的方向生长。生长方向更接近热流方向的晶粒称为择优取向晶粒(晶粒A1和晶粒A2)，而更偏离热流方向的晶粒称为非择优取向晶粒(晶粒B)。在择优取向晶粒A 1与非择优取向晶粒B的晶界处，2个晶粒的枝晶尖端在生长过程中相互接近，这种生长方式称为汇聚生长。而在择优取向晶粒A 2与非择优取向晶粒B的晶界处，2个晶粒的枝晶尖端在生长过程中相互远离，这种生长方式称为发散生长。当定向凝固过程达到稳态时，择优取向晶粒A和非择优取向晶粒B的枝晶在沿轴向(热流方向)上应具有相同的生长速率以保证固-液界面稳定向前推进。为在轴向上保持与择优取向枝晶具有一致的生长速率，非择优取向枝晶沿生长方向的生长速率必须大于择优取向枝晶的轴向生长速率，这就要求非择优枝晶尖端位置更加靠后，从而使其获得更大的尖端过冷度(驱动力)。所以，根据Walton-Chalmers模型，非择优取向晶粒的枝晶尖端位置一直落后于择优取向晶粒的枝晶尖端，因此择优取向晶粒对非择优取向晶粒具有物理阻挡作用，这将导致定向凝固过程中不同取向晶粒之间的竞争生长结果是择优取向晶粒淘汰非择优取向晶粒。Walton-Chalmers模型认为具体的淘汰过程如下：在汇聚生长一侧，尖端落后的非择优取向枝晶将不断地被择优取向枝晶阻挡而淘汰，其结果是汇聚生长处晶界一直沿着择优枝晶的生长方向；而在发散生长一侧，由于发散晶粒间具有较大的生长空间，择优取向晶粒和非择优取向晶粒在晶界处均可生成新的一次枝晶臂，其结果是晶界方向位于两晶粒之间；非择优取向晶粒左右两侧晶界的这一取向选择规律决定了非择优取向晶粒生长空间不断缩小，最终被完全淘汰。虽然Walton-Chalmers模型不是一个定量化的理论模型，但这些基本思想被普遍接受，并用于解释晶粒竞争长大过程。一些早期的实验结果[23,24]也证实了Walton-Chalmers模型的预测结果，如D'Souza等[24]发现当非择优取向枝晶在靠近择优取向枝晶时，将被择优取向枝晶一次臂阻挡而淘汰，同时非择优取向枝晶尖端溶质场会受到压缩并反作用于择优取向枝晶的二次臂，使得择优取向枝晶二次臂的生长受到抑制，从而使择优取向枝晶不能在晶界处发展出新的枝晶主轴，因此二者之间的晶界沿平行于热流方向。

自此，汇聚晶粒竞争生长中的反常淘汰现象逐渐成为一个比较热门的研究问题。2013年，Takaki等[48,50]进一步采用相场法模拟了Al-Cu合金定向凝固汇聚双晶竞争生长，同样也观测到了反常淘汰现象，这说明反常淘汰是不受限于合金体系而普遍存在的现象。其模拟结果还表明，只有在非择优取向枝晶偏角较小的情况下，反常淘汰才能够发生。2015年，Tourret和Karma[52]通过相场法数值模拟研究了不同温度梯度下的双晶汇聚竞争生长，发现在较低温度梯度下，枝晶侧枝形态比较发达，此时反常淘汰容易发生，而在较高温度梯度下，枝晶侧枝形态发达程度减弱，逐渐转为胞晶形态，此时反常淘汰现象不容易发生。2017年，Tourret等[53]进一步通过大量的相场法数值模拟工作确定了反常淘汰发生的双晶取向范围，认为仅当汇聚双晶的择优取向差异在5°范围以内时，反常淘汰现象才能够发生。Viardin等[55]通过所建立的介观尺度枝晶轮廓模型在较大空间尺度上模拟了定向凝固竞争生长过程，并进一步证实了基于溶质相互作用的反常淘汰现象机制。这些研究结果对揭示反常淘汰现象的本质及发生条件有重要意义，但这些研究结果仅局限于二维条件下的双晶竞争生长。

2 汇聚生长

对汇聚生长来说，反常淘汰是近些年来发现与Walton-Chalmers模型相悖的最重要现象。因此，反常淘汰发生的原因及机制就成为汇聚生长中最为关注的问题。反常淘汰是指在定向凝固过程中的汇聚双晶晶界处，择优取向枝晶被非择优取向枝晶淘汰的现象。这个现象由Zhou等[30,32]在研究镍基高温合金IN 792定向凝固过程双晶汇聚生长时首次发现。他们的研究结果表明，在汇聚生长晶界处，非择优取向枝晶可以因尖端落后被择优取向枝晶阻挡淘汰，同时择优取向枝晶也可被非择优取向枝晶淘汰，如图2[32]所示。M eng等[46]进一步通过宏观模拟也发现，对于汇聚双晶竞争生长，最终的竞争结果是择优取向晶粒被非择优取向晶粒淘汰。对于反常淘汰现象出现的原因，一般猜测可能是热流方向偏离的结果，或晶界处的非择优取向枝晶与择优取向枝晶尖端溶质场的交互作用可能导致反常淘汰的发生，但都缺乏实质性证据。

天蓝、地绿、水净、空气清新是普洱的亮丽名片。作为全国乃至全球生态环境最好的地区之一，普洱是全球北回归线上保存最完好的绿洲，森林覆盖率高达70%，全中国有三分之二的高等物种在此生息相依，生物多样性和生态系统服务价值高达7430亿元，居云南省第一，全年空气质量优良率100%，中心城区空气中负氧离子浓度每立方厘米近2万个，有的地区高达3万多个，是养生养老的天堂、大健康产业发展的圣地，普洱被联合国环境署专家赞誉为“世界的天堂、天堂的世界”。

  

图2 高温合金定向凝固过程中汇聚双晶生长发生的反常淘汰[32]Fig.2 Unusual overgrowth of converging grains during directional solidification in a superalloy[32](θGB—the grain boundary orientation)

本课题组通过相场法数值模拟[22]和透明合金原位观测[39]的方法研究了二维条件下双晶定向凝固汇聚生长过程中的反常淘汰现象，揭示了溶质场在反常淘汰中的作用机制，提出具体反常淘汰发生的过程如下：如图3a[22]所示，当晶界处的非择优取向枝晶不断靠近择优取向枝晶A1时，二者之间的溶质交互作用使得择优取向枝晶A1生长被减缓而导致尖端滞后，同时受到非择优取向枝晶的挤压而向左水平方向移动，进而造成晶界处择优取向枝晶的一次间距λGB变小；开始时λGB仍比较大，非择优取向枝晶的靠近不足以影响择优取向枝晶A1的领先生长优势，非择优取向枝晶仍将被阻挡而淘汰；当一个非择优枝晶被淘汰掉后，晶界处空余的空间位置使得择优取向枝晶A1的尖端落后情况得以迅速恢复，同时在水平方向上尖端位置也有一定程度的恢复，但仍造成晶界处择优取向枝晶的λGB有一定程度地减小；当后续非择优取向枝晶不断地靠近择优取向枝晶A1时，A1的尖端运动导致其不断地发生滞后与恢复现象，并且λGB不断震荡减小；当λGB减小到一定程度时，择优取向枝晶A1的尖端滞后不能恢复，这将导致择优取向枝晶A1被淘汰。随后择优取向枝晶A2经历和A1相同的被淘汰过程。透明合金丁二腈-丙酮(SCN-2%Ace，质量分数)定向凝固原位观测实验结果[39]所得的晶粒竞争生长过程与相场法数值模拟结果完全一致，也进一步证实了基于相场法数值模拟所提出的反常淘汰机制，如图3b[39]所示。另外，研究还表明，汇聚生长中反常淘汰现象在较低的抽拉速率下容易发生，而在较高的抽拉速率下则不容易发生，这主要是由于较高抽拉速率下溶质的影响作用有限，此时择优枝晶A1的尖端生长基本不受影响。

所以，运用数学史应该有中西数学价值观以及社会政治、文化差异的介绍与对比。其中，最重要的是让学生正确认识我们民族的数学在世界数学发展中的地位，并了解其配合西方数学的过程中发生了怎样的改变，思考今后应如何更好发展，只有这样才能更好地认识中国传统数学的形式、价值观，促进其对所学数学的理解和认识。

  

图3 定向凝固汇聚双晶生长中的反常淘汰现象[22,39]Fig.3 Unusual overgrowth in bi-crystal converging growth during directional solidification(An—favorably oriented dendrites,Bn—unfavorably oriented dendrites,λGB—primary dentrite spacing,t—time)

 

(a)phase-filed simulation results[22] (b)transparent alloy in-situ observation results[39]

幼儿自出生起，与父母或养育者朝夕相处，建立了牢固的依恋关系，这种依恋构筑了幼儿安全感的基础。而入园是一直生活在家人关爱中的幼儿第一次与其分离，这种分离类似于第一次断乳，使幼儿紧张、不安、焦躁，从而产生了入园不适症。

3 发散生长

发散生长是定向凝固双晶共面生长中另一个重要构型方式。发散生长中主要关心的问题是晶界的演化规律及机制，而发散晶界的演化主要是通过2个晶粒在晶界空间处生成三次臂进而发展成为新生一次枝晶臂来进行的。关于发散双晶竞争生长，近年的研究工作主要集中在晶界演化的行为特征及晶界角度演化的统计性规律2个方面。

3.1 晶界演化过程的随机性

三维共面生长条件下，枝晶的侧向分枝可以绕一次臂主干旋转，旋转角度称为侧向分枝的生长方位角，如图7b中，晶粒A的侧向分枝绕一次臂旋转而偏离晶界一定角度，晶粒B的侧向分枝没有旋转而垂直于晶界。因此，三维条件下的晶粒竞争生长过程需要同时考虑枝晶一次臂生长方向和枝晶侧向分枝的生长方位角度。Takaki等[50]通过基于图形处理单元(GPU)加速并行计算的大尺度相场法数值模拟，研究了三维薄试样条件下定向凝固汇聚双晶生长过程，其双晶位向关系如图7a所示，同样发现了类似于二维的反常淘汰现象，其结果如图8[50]所示。在三维空间多个枝晶序列的情况下，一些非择优枝晶序列能够比其它非择优枝晶序列更快地淘汰择优枝晶继而深入到择优取向晶粒内部，这就导致晶界成为锯齿状。在三维实验观测[40,42]中，研究者发现侧向分枝生长方向与晶界方向的关系对汇聚竞争生长具有显著影响。Li u等[40]发现当择优取向枝晶的侧向分枝垂直于晶界时(侧向分枝无旋转，如图7a所示)，择优取向晶粒将淘汰非择优取向晶粒，反常淘汰不能发生；而当择优取向枝晶的侧向分枝绕枝晶臂主干旋转且与晶界呈45°时，如图7b所示，非择优取向晶粒将淘汰择优取向晶粒，即发生反常淘汰现象。H u等[41,42]也研究了汇聚双晶竞争生长中的反常淘汰的影响，如图9[41]所示。通过研究侧向分枝生长方位对汇聚双晶竞争生长的影响[41]，发现在双晶构型(图7a和b)关系下反常淘汰现象都能够发生，并且图7b的构型比图7a的构型更易发生反常淘汰。可以看到，Li u等[40]和H u等[41,42]的研究结果均表明，在汇聚双晶竞争生长时，侧向分枝绕枝晶臂主干的旋转可降低其所在晶粒的竞争能力，但是对在图7a所示的构型关系下是否发生反常淘汰并没有一致的结论。Tourret等[53]通过相场法数值模拟研究了薄试样中的单序列汇聚双晶生长，发现当非择优取向晶粒的侧向分枝绕枝晶臂主干旋转时，更有利于非择优取向晶粒淘汰择优取向晶粒，即侧向分枝绕枝晶臂主干的旋转可增强其所在晶粒的竞争能力。三维实验与模拟的区别在于，三维实验中有多个枝晶序列，而Tourret的三维模拟只有一个枝晶序列。多个枝晶序列的情况下，存在择优取向枝晶序列和非择优取向枝晶序列面与面直接相对和相互错开的2种情形，而单个枝晶序列只存在两晶粒枝晶序列面面相对的情形。以上研究结果表明，三维空间中的汇聚双晶竞争生长要远比二维条件下的情形复杂，不同晶粒枝晶序列间的位置关系、侧向分枝的生长方位等因素对竞争生长均可产生重要影响，而这些问题仍需进一步深入研究。

  

图4 不同时刻的枝晶组织形貌[54]Fig.4 Dendrite microstructures at different time(Δt1,Δt2,Δt3—time intervals between the occurrences of new primary arm generation from the favorably oriented grain)[54]

 

(a1～a4)simulation results (b1～b4)experimental results

实际上，不同的合金体系及实验参数(包括温度梯度、抽拉速率、溶质浓度等)对发散竞争生长中晶粒的淘汰速率也有很大影响。A rdakani等[26]发现在多晶体系中抽拉速率和温度梯度越高，晶粒淘汰过程越快。他们还指出合金种类不同(CM SX-4和CM 186LC)，其晶粒淘汰规律也不相同，但到底是哪种材料参数对晶粒竞争生长有重要影响，目前尚不清楚。Zhou和Sun[34]发现双晶发散生长时，晶粒淘汰速率不随抽拉速率变化，而双晶发散生长的透明合金实验[37]却表明，抽拉速率越大，淘汰速率反而降低。发散双晶晶界取向选择公式[54]实际上反映的是晶界处不同晶粒二次臂之间的竞争，而二次臂的竞争取决于枝晶的实际生长方向。当合金体系、抽拉速率、溶质浓度等变化之后，枝晶的实际生长方向是在变化的。通过研究不同合金体系及实验参数等条件对枝晶实际生长方向的影响[65～69]，将有利于更好地利用发散生长淘汰判据确定各种因素对晶粒淘汰的影响规律。

3.2 晶界演化过程的规律性

  

图5 发散晶界处择优枝晶的侧向分枝行为[54]Fig.5 Simulated side-branching behaviors in favorably oriented grain at diverging grain boundary(Sn—long side branches;z0—the distance between the interface position where the side-branching activity is recorded and the dendrite tip;x(z0,t)—side-branching signal)[54]

 

(a1,a2)snapshots of favorably oriented dendrite at diverging grain boundary(b1,b2)side-branching signals extracted from dendritesA1 andA2,respectively

尽管发散双晶生长的晶界演化具有随机性，但是晶界取向选择的统计平均结果[30,52,53,63,64]表明，晶界取向仍具有一定的统计规律性。Esaka等[63,64]认为发散晶界位于双晶中间位置，即θGB=(θB-θA)/2，其中θGB为晶界与热流方向夹角，θA和θB分别为2个晶粒生长方向与热流方向的夹角。Zhou等[30]认为在非择优取向晶粒偏角小于20度时，晶界与热流方向夹角随着双晶夹角线性增加，并且符合关系式θGB=(θB-θA)/3。而Tourret和K arm a[52]则通过二维相场法数值模拟发现，晶界取向随着双晶夹角的变大而呈现出非单调性。通过分析和统计大量的相场法数值模拟结果，Tourret等[53]认为晶界一般是在偏离热流方向很小的角度范围内波动，故此可以近似假定晶界沿着热流方向，但此假定意味着双晶能够共存，没有晶粒被淘汰。然而，当晶界方向偏离热流方向时，即使偏离角度很小，也可导致晶界偏向一侧的晶粒被淘汰，且晶界偏角大小的微小改变也将导致晶粒的淘汰速率发生明显变化。因此，尽管晶界沿着热流方向这种简化假设具有一定的合理性，但与实际的晶粒淘汰情况可能存在较大偏差。本课题组[54]通过相场法数值模拟和透明模型合金实验，结合Tourret等[53]的计算数据，基于晶界处两晶粒侧向分枝生长方向的差异所导致的竞争生长能力不同，对这一问题进行了深入分析，建立了晶界演化方向的定量公式。综合不同实验结果及不同体系的模拟结果发现，择优取向晶粒占据两晶粒之间发散空间的比例随两晶粒侧向分枝生长方向差异的变化具有一定的统一性演化规律。根据这一演化规律，可以得到预测晶界取向的定量公式。该公式指出了发散晶界处的竞争生长的本质是晶界处侧向分枝竞争生长，这为预测晶界取向提供了直接的解析模型。基于此模型预测不同构型条件下的定向凝固晶粒竞争生长结果示例如图6[54]所示。可以看到，择优取向晶粒A可以淘汰非择优取向晶粒B，非择优取向晶粒B也可以淘汰择优取向晶粒A，这一预测结果与实验结果更相符，而不是Walton-Chalmers模型所描述的仅择优取向晶粒能够淘汰非择优取向晶粒。并且，在不同构型条件下，晶界角度不同，晶粒淘汰速率也不同，这说明此模型不但能够预测竞争生长结果，还能够预测晶粒的淘汰速率。

  

图6 不同构型下的晶粒竞争生长示意图[54]Fig.6 Schematics of competitive grain growth with different configurations(a～c)(A,C—favorably oriented grains,B—unfavorably oriented grain)[54]

新生一次臂是由三次枝晶臂发展而来，而三次枝晶臂是在发达的侧向分枝上产生的，因此，新生一次臂的随机性必然与发达侧向分枝的出现密切相关。侧向分枝一般认为是由枝晶尖端附近固-液界面处的噪声诱发放大形成，即噪声放大理论[56～60]。本课题组[54]通过分析晶界处择优枝晶在距离枝晶尖端一定距离位置附近的界面波动信号，发现界面的波动信号以波包的形式出现(波包是指相位、周期都保持不变的一系列连续界面波动)，如图5[54]所示，这与Pocheau等[61]以及本课题组[62]在单个晶粒内部发现的侧向分枝初始生成动力学行为相类似。进一步分析发现，显著发达的侧向分枝所对应的界面初始波动信号大部分位于2个相邻的波包之间，如图5a1和a2中的S1～S13对应于图5b1和b2中的S1～S13。这是由于波包内部界面波动信号的振幅和相位差别不大，即波包内部的侧向分枝竞争能力相差不大，而在波包转变处的界面波动信号的振幅和相位都出现了明显的改变，此处具有初始生长优势的侧向分枝将会生长成为发达的侧向分枝。但由于波包长度是不确定和随机的，导致发达侧向分枝的出现位置也是不确定和随机的，因此三次臂的生成也具有随机性。除此之外，并非所有的三次臂都能演化为新的一次臂，一些发达侧向分枝上出现的三次臂会被其它侧向分枝阻挡而不能继续生长，这种物理阻挡也具有随机性。以上2方面的随机性都能够使新生一次臂的生成具有随机性，进而导致晶界演化的随机性。三次臂倾向于出现在波包转变处的特性和枝晶三次臂发生的物理阻挡现象在相场模拟和透明合金原位观测实验中均已得到证实[54]。

4 三维条件下的晶粒竞争生长

在舍弗勒苏州公司二十周年庆之际，也迎来了产线的升级迭代——无级变速链条（CVT）项目正式落成。这是舍弗勒集团在大中华区和亚洲的第一条无线变速器链条生产线。首条无级变速链条产线大大提升舍弗勒苏州公司的业务能力和产能。项目计划分为两期完成，年产量达67.5万条，预计年销售额约3亿元人民币。

4.1 共面生长

Tourret等[52,53]采用相场模型模拟了定向凝固发散双晶竞争生长，通过跟踪发散双晶的晶界轨迹发现，在相同生长条件下，对模拟环境施加不同的噪声扰动所得到的晶界轨迹具有明显的差别，即晶界演化具有一定的随机性。实际上，定向凝固过程中的发散双晶晶界演化是由在双晶中间位置的空间中由晶粒生成新的一次臂来决定的，所以，晶界演化的随机性是由新生一次枝晶臂的随机性所决定。本课题组[54]通过相场法数值模拟和透明合金原位观测实验实时追踪了择优取向枝晶2个相邻新生一次臂的时间间隔，如图4[54]所示，统计得到的每一个时间间隔都是不一样的，这种一次臂生成的随机性将导致晶界演化的随机性。

  

图7 三维空间中双晶构型关系示意图[40]Fig.7 Schematics of bi-crystal configurations in three dimensional spaces[40]

 

(a)converging growth without secondary dendrite rotation(b)converging growth with secondary dendrites of grainAdeviating from the grain boundary by 45°(c)non-uniplanar growth with secondary dendrites of grainAdeviating from the grain boundary by 45°

  

图8 大尺度汇聚双晶竞争生长模拟[50]Fig.8 Converging competitive growth in large-scale simulations(θUO—the orientation angle of unfavorably oriented grain)[50]

 

(a)0.05×106th step(1.3 s) (b)0.25×106th step(6.7 s) (c)1×106th step(26.8 s)(d)3×106th step(80.4 s) (e)7×106th step(187.5 s)

  

图9 汇聚双晶生长过程的横截面微观组织[41]Fig.9 Cross-sectional microstructure evolution of the converging bi-crystalat the pulling distance of 15 mm

 

(a),25 mm(b)and 35mm(c)[41]

对发散生长，Tourret等[53]通过薄试样发散双晶竞争生长的相场法数值模拟发现，当侧向分枝沿一次臂主轴旋转一定角度后，由于侧向分枝的生长受到试样盒壁的阻挡，其所在晶粒的竞争生长能力将减弱。这表明在三维空间发散双晶竞争生长中，和二维发散双晶竞争生长类似，侧向分枝的生长优势也是决定竞争生长能力的主要因素。而在三维较大尺度空间中，侧向分枝的生长方位角度对发散双晶竞争生长的影响，目前还没有相关具体研究。因此，在进一步研究三维空间中发散竞争生长时，需要关注晶界处不同晶粒侧向分枝的竞争生长能力，即侧向分枝的生长优势差异，从这一点出发建立完备的发散晶粒竞争生长淘汰判据是未来努力的研究方向。

4.2 异面生长

真实三维空间中，由于杂晶形核时的随机性，目标晶粒和杂晶一次臂间异面生长的构型关系更为普遍存在。由于异面生长的复杂性，现阶段研究异面竞争生长主要是通过金相观察的方法来推测组织演化的过程，典型的金相观察结果如图10[35,40]所示。卢琦等[35]发现在异面竞争生长过程中，晶界沿着垂直于初始晶界方向和平行于初始晶界方向2个方向推进，使得择优取向晶粒淘汰掉非择优取向晶粒，在垂直于初始晶界方向推进时，抽拉速率越快，晶界推进速度越快，而平行于初始晶界方向的推进速度与抽拉速率无关；Meng等[46]也发现了类似的晶界沿着2个互相垂直的方向移动的演化现象；而Liu等[40]发现，当择优取向晶粒的侧向分枝绕主轴旋转一定角度之后(如图7b晶粒A所示)，非择优取向晶粒能够淘汰掉择优取向晶粒。然而，由于金属材料的不透明性，通过实验来实时直接观察三维异面竞争生长过程中的晶界形貌演化是比较困难的，并且实验中准确地预设晶粒的择优取向也是比较困难的，因此，很难通过大量实验的方法去研究不同的晶体取向对异面竞争生长的影响。

通过数值模拟的方法可以直接观测微观组织形貌及准确设定晶粒的晶体取向，但大尺度三维相场法数值模拟由于计算量巨大也面临着很大挑战。为了解决计算量巨大的问题，在计算方法的改进上研究者们做了非常多的工作，其中包括适用于CPU的并行算法MPI[70]和自适应网格算法[71]等。然而，这些计算方法的应用一般都受限于CPU核心数目。近年来，GPU加速并行计算技术的出现与发展为大尺度相场模拟在凝固微观组织模拟方面的应用提供了有效的手段[47,50,51,72,73]。与CPU相比，GPU具有更多的计算执行单元和更大的内存带宽。Takaki[47,50,51]等通过GPU加速实现了大尺度三维枝晶生长过程的相场模拟。Zhu等[72]也通过GPU加速模拟了大尺度三维枝晶生长，并将液相对流引入相场。最近本课题组通过GPU加速并行计算相场法数值模拟，研究了异面竞争生长中的晶界演化过程，如图11所示。所用GPU型号为NVID IA Tesla K 40C，单卡双精度浮点性能峰值可达1.43 Tflops。通过提取单个晶粒在定向凝固过程中的形貌演化，可以发现，新生一次臂N 1沿着纵向方向产生，新生一次臂N 2也沿着纵向方向产生，而新生一次臂N 3却沿着横向方向产生，这样择优取向晶粒的新生一次臂呈现了一种螺旋生长方式。需要注意的是，由于单卡GPU的内存空间有限，在单卡GPU上执行的计算尺度也是有限的。结合适用于CPU的M PI和适用于GPU的统一计算架构(CUDA)算法进行多卡GPU的并行运算是进行快速、大尺度计算的发展方向。由于三维空间中的定向凝固晶粒竞争生长常常包含多于2个晶粒，相场模拟定向凝固过程的晶粒竞争生长时计算量巨大，而借助于多卡GPU并行计算可为三维尺度条件下定向凝固多晶竞争生长提供有力支持。

  

图10 镍基高温合金异面竞争生长实验结果[35,40]Fig.10 Non-planar competitive growth of Ni-based superalloy(a)[35]and DD8 superalloy(b)[40]in experiments

  

图11 异面竞争生长过程中择优取向晶粒新生一次臂形成过程的相场法模拟结果Fig.11 Phase field simulation results of space view of new primary arms in the favorably oriented grain(N1,N2,N3—new primary arms developed from the favorably oriented grain)

5 总结与展望

综上可见，近年来基于实验研究和数值模拟方法，对定向凝固过程中不同取向晶粒之间的竞争生长研究已经取得了很多进展，如揭示了定向凝固汇聚双晶竞争生长过程中反常淘汰现象机制，阐明了发散双晶竞争生长晶界演化随机性的来源，建立了二维条件下发散双晶竞争生长晶界取向选择判据等。但目前关于定向凝固过程晶粒竞争生长，仍然存在很多有待深入研究的问题。

首先真实三维条件下的晶粒竞争生长机制及淘汰判据仍是未来需重点关注的方向，对共面竞争生长，应关注不同晶粒枝晶序列的取向关系、位置关系及侧向分枝生长位向等因素对竞争生长的影响；而对于异面竞争生长，应确定异面竞争生长与共面竞争生长的异同点、建立异面竞争生长条件下的晶粒淘汰判据等。其次，目前研究结果大多是针对双晶生长这一简化条件下的，而实际定向凝固中的晶粒竞争生长应该是多个晶粒条件下的竞争过程，双晶是研究基础，多晶则是实际情况，所以必须把双晶竞争生长的研究结果应用到多晶情况下，并建立多晶情形下的晶粒淘汰模型及判据。再次，目前的研究大多没考虑温度场、流场等外场对定向凝固晶粒竞争生长的影响。实际上热流方向及不均匀性、液相流动等都增加了枝晶竞争生长淘汰的不确定性。总之，由于定向凝固晶粒竞争生长的复杂性，虽然当前在此领域已取得了不少进展，但未来研究应更接近实际情形，只有这样才可获得真实条件下的晶粒竞争生长机制及淘汰判据，为单晶材料制备及其晶体取向控制提供理论和技术支持。

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