在富煤贫水的地区一般会首选直接空冷机组，因直接空冷机组比常规湿冷机组节水70%以上[1]，节水效益显著。近十年来，直接空冷机组的建设呈蓬勃发展状势，世界范围内直接空冷机组所占的比例为77%[2]。目前建造空冷机组的材料主要为20#钢，由于空冷凝汽器管道内乏汽流速快，且伴随着汽液两相流动，导致严重的流动加速腐蚀，另外空冷凝汽器体积庞大，运行时为负压，泄漏点多，导致外界空气进入，使管道内凝结水溶氧升高，凝结水温度为45～75℃，处于含氧水高腐蚀速率区域[3]，这些因素极易导致碳钢的严重腐蚀。国内外空冷凝汽器内部腐蚀主要是流动加速腐蚀(FAC)和停用腐蚀[4]，其腐蚀产物会污染精处理树脂、缩短前置过滤器或除铁器的运行周期，铁沉积会导致水冷壁和过热器管道堵塞而发生爆管，爆管是导致空冷机组非停事故的主要原因之一。目前国内外没有一个统一的空冷机组化学运行控制标准，一般是参照湿冷机组化学运行指标。

国内外针对直接空冷凝汽器管材的腐蚀特性进行了大量研究[3-8]，但主要集中在提高凝结水pH值[9]，如采用加入有机胺和氨联合处理的方法等[10]，这样一定程度上能抑制金属腐蚀，但会产生新的问题，即导致精处理树脂制水周期和使用寿命缩短。另外有少量研究提出用铝合金和不锈钢来替换碳钢来防止腐蚀，纯铝在间接空冷机组上的应用已有二十多年[11]，但由于纯铝强度不够，不能应用于存在负压较大的直接空冷机组上；不锈钢暂时还没发现应用于直接空冷机组上的，虽有厂家可提供空冷凝汽器不锈钢管材[12]。故铝合金是直接空冷机组凝汽器可选管材之一，如郝树宏和尚玉珍[11,13]采用挂片失重法研究了3003铝合金(3003)的腐蚀情况。因3004铝合金比3003具有更高的强度和同样的耐腐蚀性，故本文对可选用的20#钢和3004铝合金进行了腐蚀特性研究；内容包括腐蚀挂片、动态极化曲线和动态电化学阻抗[14,15]测试等实验，分析介质温度、溶解氧、pH值和流速对两种材质腐蚀的影响，为直接空冷凝汽器管材的选材提供参考。

图1 动态模拟腐蚀试验装置 Fig.1 Device simulating corrosion test under dynamic:1-tank contain,2-bainmarie,3-vacuum pump,4-dosing port,5-dissolved oxygen meter,6-N2cylinder,7-escspe pipe,8-admitting pipe,9-thermometer,10-electrode 11-hanging piece,12-hanging piece tank(electrode tank),13-gas flowmeter,14-liquid flowmeter,15-liquid magnetic pump,16-gas magnetic pump,17-mixed bed(resin column),18-pH meter,19-conductivity meter,20-nitrogen inlet

表1 每组挂片所处介质参数 Table 1 Fluid parameters of each hanging piece

Note:A-20#steel,B-Al-alloy

Number pH Velocity m·s-1 A1/B1 A2/B2 A3/B3 A4/B4 A5/B5 A6/B6 A7/B7 7 7 7 7 7 9 9 Temperature℃45 60 75 60 60 60 60 Dissolved oxygen/mg·L-1 100 100 100 200 400 200 200 1 1 1 1 1 1 5

1 实验方法

如图1，模拟电厂空冷凝汽器实际运行环境装置由水箱、挂片电极槽、充氮除氧装置、监控测量仪表组成。

实验采用25 mm×50 mm×2 mm的20#钢和3004铝合金试片，其化学成分(质量分数/%)为：20#钢：C≤0.2，Si 0.15～0.3，Mn 0.5～0.9，P≤0.035，S≤0.035，Fe余量；3004铝合金：Fe 0.70，Si 0.30，Zn 0.25，Mn 1.0，Mg 1.3，Cu 0.25，其他0.15，Al余量。用无水乙醇擦洗，干燥后，7片一组置于挂片槽中，每组挂片编号及其所处介质参数如表1所示，pH值用氨水进行调节。模拟装置预先进行充氮除氧到所需浓度，试片每7 d取出一片，共6次取出，最后一次取出两片，一片用于失重处理，一片用于微观表征，通过FEIQUANTA 200型带有能谱仪(EDS)的扫描电镜(FE-SEM)观察两种材质表面形成的腐蚀产物膜形貌和元素分析，用布鲁克D8型X射线衍射仪(XRD)分析腐蚀产物膜的化学成分，失重试片经过清洗表面腐蚀产物后进行称重。

实验前将试片切成10 mm×10 mm×2 mm，焊接在铜线上，然后用环氧树脂封装只露出1 cm2，做成工作电极。实验前试片的6个面均分别用320#钢，600#，1000#和1500#砂纸逐级打磨，打磨光亮后用丙酮进行清洗除油。实验采用三电极体系，辅助电极为Pt对电极，参比电极为Ag/AgCl电极，将三电极体系置于图1电极槽中，实验介质参数如表1，动态电化学实验在辰华CHI660C电化学工作站上进行，分别测定开路电位、电化学阻抗及Tafel曲线。电化学阻抗 (EIS)测试频率范围为：105～10-2Hz；Tafel曲线扫描速率为10 mV/s。

图2 20#钢和3004铝合金在3种不同介质环境中失重随时间的变化曲线 Fig.2 Mass loss curves of 20#steel(a)and Al-alloy 3004(b)in different fluid condition with time

图3 20#钢和3004铝合金在不同介质环境下的极化曲线 Fig.3 Polarization curves of 20#steel and Al-alloy 3004 in different fluid condition:(a)polarization curves of 20#steel,(b)polarization curves of Al-alloy 3004,(c)corrosion current density of 20#and Al-alloy 3004

2 结果与讨论

2.1 失重及腐蚀速率

然后生成Fe2O3和Fe3O4沉淀

为加速腐蚀，模拟溶液中添加的腐蚀性阴离子较高，溶解氧为现场实际运行的溶解氧0.1～0.4 mg/L，腐蚀产物释放速率会显著升高。在温度远低于200℃时金属基体释放出来的Fe2+在向外迁移时，水(溶解氧为0.1～0.4 mg/L)做为一种氧化剂，由于本身温度低，没有足够的能量迅速将向外迁移的Fe2+氧化成Fe3+，而缓慢生成的保护性的Fe2O3或Fe3O4在膜层表面在汽液两相流动冲刷条件下不能很好的沉积，从而使腐蚀产物膜在汽液两相流动下处于一种活性可溶解的状态，保护性很差。在溶解氧为0.4 mg/L同等挂片时间下，20#钢表面腐蚀更为严重，EDS元素分析中O的含量比0.1 mg/L下的高出不少。

从图2a中可看出，20#钢腐蚀失重保持稳步增长趋势，金属表面腐蚀持续进行，并且溶液中出现了脱落的氧化皮，金属表面腐蚀产物在流动溶液中出现了脱落。A6的pH值为9时的腐蚀失重低于其它，A5中溶解氧的升高加速了腐蚀。从图2b中可看出，B2和B5(pH值为7)在前面两个周期腐蚀失重出现增长，第3周期后腐蚀失重增长放缓，在铝合金表面腐蚀产物的生成，一定程度上减缓了腐蚀，两者失重趋势和大小基本相同，B5溶解氧的增加仅仅是在前3个周期比B2多，到了后面趋于相同。B6腐蚀失重在前面4个周期迅速增加，后两个周期稍有放缓，在42 d后其腐蚀失重数量是B2和B5的10倍。pH值为9时表面腐蚀产物出现了溶解。20#钢在42 d后其腐蚀失重为0.9～2.0 g之间，3004铝合金在0.02～0.16 g之间，其相差了1到2个数量级。

“你可以随意化成人形吗？”安洁西问，她以前在银盾军团抚养院只是听说过虫族的一些事，并没有机会真正面对面去了解他们。

2.2 动态电化学极化曲线

图3为两种材质在不同介质环境下的极化曲线，其中图3a和3b分别是20#钢和3004铝合金在7组不同条件下的极化曲线，图3c为20#钢(A)和3004铝合金(B)在7种介质环境中腐蚀电流密度趋势图。从图3a中可以看出碳钢没有出现明显钝化区间，随着温度和溶解氧的升高，腐蚀电流密度升高而自腐蚀电位降低，其中温度的影响较大，当pH值为9、流速为1 m/s时腐蚀电流密度最小，为3.02×10-6A/cm2，pH值的升高可抑制腐蚀，从A6和A7可以看出流速的增大腐蚀电流也随之增大。从图3c中可看出铝合金在B1到B5条件(pH值为7)下出现了钝化区间，B6和B7条件(pH值为9)没钝化区间，也就是pH值为9时铝合金表面没有形成一层稳定的氧化膜。B1到B5腐蚀电流密度和自腐蚀电位变化都不大，说明pH值为7的条件下，温度溶解氧对其影响不大，而pH值为9时腐蚀电流增大了一个数量级，因为铝合金表面氧化膜Al2O3在pH值为9时与溶液中较高的OH-发生了反应而溶解，当表面流速增大时这种反应更加剧烈。图3c中可以看出pH值为7的条件下，铝合金的腐蚀电流密度约为碳钢的1/4，其原因为铝合金表面形成了良好的氧化膜。pH值为9条件下，铝合金的腐蚀电流密度比碳钢的却大了一个数量级，自腐蚀电位也低了大概300 mV。

图4 20#钢在不同介质环境中电化学阻抗谱及其等效电路 Fig.4 Electrochemical impedance spectroscopyies(a)and equivalent circuit(b)of 20#steel in different fluid conditions

表2 20#钢在不同介质环境中EIS拟合结果 Table 2 EIS fitting results for 20#steel in different fluid conditions

Number A1 A2 A3 A4 A5 A6 A7 L/H R1/Ω·cm2C/F nR3/Ω·cm2χ2 9.966×10-145.899×10-6 1.091×10-13 12.600 14.7301.66×10-6 9.835 15.580 2.488×10-131.167×10-6 1.181×10-13 9.560 15.1301.717×10-6 11.200 12.590 3.377×10-132.619×10-6 9.776×10-14 14.830 8.8444.119×10-6 6.610 10.230 6.22×10-135.9865.05×10-6 R2/Ω·cm2 5726 3691 1860 2710 2105 7158 2067 Q/S·secn 1.629×10-4 8.142×10-4 1.267×10-4 9.395×10-4 8.364×10-4 8.684×10-4 8.23×10-4 0.6163 0.5433 0.5956 0.6260 0.6212 0.6058 0.543316.460 9.09×10-4 7.03×10-4 3.96×10-4 2.56×10-5 7.81×10-4 5.48×10-3 8.72×10-3

2.3 动态电化学EIS谱

图4为20#钢在7种不同介质环境下的Nyquist图和等效电路图，其中L为辅助电极界面电感，R1为溶液电阻，R2和C分别为氧化膜层与溶液间的电荷传递电阻和双电层电容，常相位元件Q和R3分别代表膜的电容和电阻。考虑“弥散效应”，通常采用一个常相位角元件Q来代表双电层电容，是电极表面在反应时，非法拉第电流进行充放电，反映的是在电极反应过程中电荷穿过电极表面和电解质溶液之间两相界面转移过程的难易程度，与电极表面的粗糙度有关[16-18]。从EIS谱中阻抗曲线和等效电路图中看出，所有曲线只有一段不同大小的容抗弧，容抗弧代表电极表面膜的电荷转移电阻和双电层电容组成的阻容弛豫过程，通常反映腐蚀阻力大小。电路图中没有出现Warburg阻抗，则电极反应过程中浓差和扩散对电极并没有产生明显的影响，高频区和低频区都是电化学反应控制，从等效电路图来看表现为EIS拟合参数表2中的R2值，也就是R2值越小电荷传递过程越容易进行，材料的耐蚀性能也越差。从A1到A3的拟合参数来看，R2值随温度升高而降低，从A2、A4和A5来看，R2值随溶氧升高而降低，从A6和A7来看，流速增大，R2值减少最多，碳钢的耐腐蚀性能随着介质温度、溶解氧、流速升高而降低，且温度对其R2阻值影响比其他因素要大，其次是流速.温度的升高，加速了氧化还原反应以及反应产物离开金属基体的速度，另外温度的提高也降低了水的粘度，使靠近膜层表面的滞留层厚度减薄，这些影响因素使得随着温度升高R2值迅速降低。流速的升高一方面使滞留层减薄，另一方面水的流动能及时补充界面处消耗的溶氧以及带走腐蚀产物。

表3 3004铝合金在不同介质环境中EIS拟合结果 Table 3 EIS fitting results forAl-alloy 3004 in different fluid conditions

Number B1 B2 B3 B4 B5 B6 B7 R1/Ω·cm2n1R2/Ω·cm2n2R3/Ω·cm2χ2 15.450 14.270 13.960 14.183 2554 268.4 282.8 14.298 10.380 262.9 270.1 8.730 Q1/S·secn 5.736×10-5 1.19×10-5 2.169×10-5 9.979×10-5 9.249×10-5 3.052×10-4 2.627×10-4 0.7407 0.8549 0.6569 0.6925 0.7398 0.6949 0.6922 190.1 157.8 Q2/S·secn 2.128×10-4 1.566×10-4 1.062×10-4 1.959×10-4 1.226×10-4 1.814×10-3 2.115×10-3 0.8194 0.7466 1.0000 0.8472 1.0000 0.9355 0.8424 8682 9204 11410 9926 10850 650.5 623.4 7.45×10-4 9.27×10-4 4.18×10-5 2.01×10-5 3.44×10-4 8.56×10-3 2.13×10-4

图5 3004铝合金在不同介质环境中电化学阻抗谱及其等效电路 Fig.5 Electrochemical impedance spectroscopyies andequivalent circuit of Al-alloy 3004 in different fluid conditions:(a)electrochemical impedance spectroscopyies,(b)partial enlarged figure,(c)equivalent circuit

图5 是3004铝合金在模拟直接空冷凝汽器管道内介质环境中的Nyquist图和等效电路图。等效电路图中出现两个常相位角元件，其n值都在0.8左右，当n值接近于1时，Q的行为与电容相似。其中R1为溶液电阻，Q1和R2为膜层与溶液之间的常相位角元件和电荷传递电阻，Q2和R3为金属基体与其表面膜层之间的常相位角元件和电荷传递电阻。根据电路图来看Nyquist图应当出现双容抗弧，但B1到B5只有一个大的容抗弧，原因是金属表面膜层电阻R3远远大于膜层与溶液之间电荷传递电阻R2，导致图中仅出现了由于膜层导致的Q2和R3的容抗弧，B6和B7出现了双容抗弧，由于在pH值等于9的碱性环境中，且伴随着Cl-，R3和R2阻值大小接近，表面出现了阳极溶解反应。B1到B5中R3值最小为8682 Ω·cm2，最大为11410 Ω·cm2，阻值很大，耐蚀性能良好，另外阻值变化相对较小，因为铝合金基体表面的氧化层对基体起了一个很好的保护作用，温度和溶解氧对氧化层的影响仅仅是形成速度和厚度上，当温度和溶解氧升高时，氧化层厚度增加，而且致密，可是当温度和溶解氧变化不大时，其影响也不明显。从B6和B7来看，介质流速升高时，EIS谱中容抗弧半径减小，R2和R3阻值均变小，介质流速升高能使表面消耗的OH-及时补充以及带走膜层溶解产物[19-22]。

对比20#钢和3004铝合金的EIS图谱，在pH值等于7时，3004铝合金表面发生氧化反应而形成腐蚀产物膜，其阻抗性能比20#钢好，温度(45～70℃)、溶解氧(0.1～0.4 mg/L)和流速(1～5 m/s)对腐蚀产物膜层的影响比20#钢也要小。在一定范围内温度和溶解氧的升高能提高3004铝合金的耐蚀性能，却降低了20#钢的耐蚀性能。介质流速的提高主要是减薄滞留层，使滞留层和湍流层的离子浓度趋于均匀化，并且对膜层带来一定物理冲击力，对膜层的稳定和耐蚀性都是不利的。

图7为3004铝合金在B4模拟溶液中挂片42 d后表面腐蚀产物膜的SEM和腐蚀产物化学元素EDS图谱，从SEM图中可以看出，其表面有一层非常均匀致密的腐蚀产物膜层，EDS元素分析腐蚀产物为Al和O两种元素，原子数之比大约为3∶7，腐蚀产物主要为AlOOH(Al2O3·H2O)氧化膜：

2.4 模拟溶液中挂片腐蚀后的腐蚀产物膜微观表征

Fe的水解产物FeOH+被溶解氧氧化：

常规剪冲工艺，定子圆片冲制分为两道工序：(1)圆形片落料；(2)冲片经人工旋转一定角度冲制定位键槽。按照该工艺方法，工作效率低，工作量大，费时费力，而且容易出错，不利于产品流转。于是提出了将落料与冲槽两道工序合并为一道工序，设计可换位冲槽定子圆片落料模。该模具在传统落料模的基础上，增加了可换位键槽凸模，文中主要介绍可换位键槽凸模模块的设计。

（3）股权划拨方式。这是指将某些金融机构以股权划拨方式划至大型企业集团名下，使得该企业集团能够迅速进入金融业务领域，完善该企业集团的金融体系，增强企业综合竞争力，促进企业自身的机构改革以及金融机构的改革。

溶解出来的金属离子Fe2+发生水解：

图6为20#钢在A4模拟溶液中挂片42 d后表面腐蚀产物膜的SEM和腐蚀产物化学元素EDS图谱，从图中可以看出，20#钢表面出现疏松的膜层，在水流的冲刷下膜层有些地方出现脱落，并形成了新的疏松的腐蚀产物，附着在基体上面，有些地方发生了孔蚀，整个表面腐蚀非常严重，EDS元素分析表明腐蚀产物膜层主要成分为Fe和O，在腐蚀开始时金属发生溶解：

（1）感染、酸中毒、电解质紊乱等尚未得到有效控制者；（2）合并心、脑、肝和造血系统等严重原发性疾病或患有其他癌症患者；（3）各种原因（如脑血管意外、精神不正常等）不能正确回答问题者。

接着发生水解：

图2为20#钢和3004铝合金在3种不同介质环境中腐蚀失重随挂片时间的变化曲线。

水稻在生长期间易感染白叶枯病，使稻谷不饱满，直接影响大米质量。水稻感染白叶枯病会出现叶片枯萎的情况发生，由此可以看出，白叶枯病的感染部位主要是在叶部，如果根茎叶出现了破损，病毒会从破损处对水稻造成破坏。除此之外，白叶枯病有较为顽强的生命力与破坏力，有较强的耐低温能力，温度适宜时会通过风雨实施传播，降雨量增大或者长期深水灌溉时会提高发病率。

1848至1854年是罗塞蒂生活在拉斐尔前派兄弟会大家庭中间的时期，这段时间里他的作品或可说是最能代表兄弟会精神主旨的创作了。代表作有《圣母玛利亚的少女时代》、《受胎告知》、《邂逅》等。如1849 年展出的《圣母玛利亚的少女时代》，就较为忠实地体现了拉斐尔前派此前立下的创作信条。给画中做玛利亚模特的就是罗赛蒂的妹妹克里斯蒂娜，圣安娜的模特则是他们的母亲，老仆人威廉也被拉来做了圣母父亲的模特。画面亦绝不乏出色的细部描写，都是精密正确的。

图6 20#钢在A4模拟溶液中挂片42 d后试样表面SEM像及EDS谱 Fig.6 SEM image(a)and EDS result(b)of the oxide scale on 20#steel underA4 fluid condition with 42 d

图7 3004铝合金在B4模拟溶液中挂片42 d后试样表面SEM像及EDS谱 Fig.7 SEM image(a)and EDS result(b)of the oxide scale onAl-alloy 3004 underA4 fluid condition with 42 d

根据失重实验分析得知，氧化膜层应是出现了缓慢的溶解，因为在含有腐蚀性阴离子比如Cl-和SO42-存在时，阴离子在氧化膜表面发生吸附，随着时间延长，吸附在表面的阴离子与氧化膜发生反应，γ-Al2O3容易转变成γ-AlOOH和Al(OH)3，氧化膜出现溶解，溶解到一定程度时又会生成新的氧化膜，以Cl-为例，其溶解反应步骤为：

从失重数据来看，这种溶解非常缓慢，电化学极化曲线中表明其有较宽的钝化电位，EIS谱中也可看出其电荷传递电阻达到10000 Ω左右。但在pH为9时，这种情况正好相反。

3004铝合金和20#钢从微观表征分析来看，前者氧化膜均匀致密且不易脱落，只会出现轻微的溶解，后者疏松容易脱落，且出现腐蚀坑。

2．PD1抑制剂：程序性细胞死亡蛋白-1(PD1)/CD279是一个CD28家族的共抑制分子。它主要在活化的CD4+和CD8+T细胞及Tregs细胞表面表达，也可以在活化的B细胞、NK细胞、单核细胞和特定的树突状细胞表面表达。PD1可以与其配体PD-L1和PD-L2相结合，参与调节外周T细胞的耐受性，导致T细胞增殖降低，使其失活并凋亡，形成免疫抑制的微环境。PD1抑制剂的代表性药物是Nivolumab和Pembrolizumab，目前已经在恶性黑色素瘤、肾细胞癌、肺癌等肿瘤的研究中有阳性结果。

图8为20#钢和3004铝合金表面腐蚀产物膜的XRD谱，其中图8a为20#钢的XRD谱，对其谱进行分析，参照标准卡片编号为35-0816，其主峰为α-Fe，对应衍射峰角度45.131和65.448，在2θ为35.872和30.561处出现了Fe2O3和Fe3O4的峰，两种物质在受到干扰条件下难以分峰[23]。图8b为3004铝合金的XRD图谱，其主峰为Al，对应衍射峰角度38.752、44.931、65.283和78.403，在2θ为19.103和40.853处出现了Al2O3的峰，没有其它杂峰出现，也就是没有其他腐蚀产物。

图8 20#钢和3004铝合金分别在A4和B4模拟溶液中挂片42 d后腐蚀产物的XRD谱 Fig.8 XRD patterns of the oxide scale on 20#steel(a)and Al-alloy 3004(b)under A4 and B4 fluid condition with 42 d

3 结论

(1)pH值为7的模拟溶液中，3004铝合金的自腐蚀电流密度约为20#钢的1/4，pH值为9时前者比后者大了一个数量级，温度和溶解氧的升高时，20#钢的自腐蚀电流密度有明显的提高，3004铝合金的变化相对不大。

(2)20#钢的动态电化学阻抗谱的容抗弧半径随着温度、溶解氧和流速的升高而减小，阻抗减小，耐腐蚀性变差，提高pH值时正好相反。3004铝合金的容抗弧半径在一定范围内随着温度和溶解氧的升高而升高，流速的升高而减小，温度和溶解氧的升高对其膜的形成和厚度增加有利，3004铝合金表面膜的阻抗性能远远好于20#钢，而提高pH值时，3004铝合金表面膜出现了溶解，并出现了双容抗弧，其耐腐蚀性能大大降低。在模拟流动溶液中，挂片42 d后20#钢的腐蚀失重比3004铝合金的大了1～2个数量级，微观表征分析出3004铝合金表面形成了比较均匀致密的良好氧化膜，20#钢表面腐蚀产物膜疏松容易脱落，表面也有明显的腐蚀坑。

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