饮用水水质的保障一直受到供水行业的普遍关注。国内外的很多水厂在实际运行中发现,即使水厂出水各项水质指标都达标,但是经过水管输送,用户出水仍然可能出现一些指标超标的现象[1-2]。原因是自来水在水管中长距离长时间的输送、多水源供水以及季节性水源切换,水源和给水管网管垢发生了一系列的物理、化学和生物反应,从而产生了管网水质不稳定,甚至是恶化现象[3-4]。如南水北调中线工程[5-6],自2014年中线工程竣工,北方部分城市启动了外调丹江口水库水源和本地水源水切换的供水模式。相关研究表明[7]低碱度高氯离子浓度对铸铁管道有较强的腐蚀性,容易引起破坏水源水质稳定性,造成金属离子的溶解释放,可能引起给水管网“黄水”问题。又如在淡化海水工程中,资料显示[8]含有高浓度氯离子的海水在进入输水管道以后,严重腐蚀了铸铁管道,从而引起了金属的过量释放。

不同水源的水质差异主要包括pH、电导率、碱度、氯离子和硫酸根等。不同特征的水源可能造成给水管网管垢的溶解,造成了各种金属离子不同的释放现象[9-10]。Larson和Skold[11]研究表明,氯离子、硫酸根和重碳酸根是影响金属腐蚀的重要因素,并且定义了Larson指数(LR),见式(1)。

 

大量研究表明[12-14],控制拉森指数可降低水源切换时引起的水质恶化风险。部分研究者表示[15],强腐蚀性水源进入地下水管网时,金属释放与水的拉森指数具有显著相关性;但是强腐蚀性水源进入地表水管网时,金属释放与拉森指数无显著相关性。其他研究者[16]认为对于旧铸铁管,拉森指数与金属释放速率具有相关性,随着拉森指数的增加,金属释放速率升高,相关关系为非线性。

1985年,Montgomery[11,17]关于水质的化学稳定性首次提出碳酸钙沉淀势(CCPP),针对结垢性或者腐蚀性的给水管网,定量计算出碳酸钙沉淀或溶解量的数值。CCPP有两种定义方式,分别是以钙离子浓度和碱度定义,见式(2)、式(3)。

 

式中:[Ca2+]i和[Ca2+]eq分别表示水中原来的和碳酸钙平衡后的Ca2+的浓度;A lki和Alkeq表示水中原来的和碳酸钙平衡后的碱度。温柔和王刚亮[18-19]等研究者表示可以通过提高水源的pH、碱度和钙离子浓度来增大CCPP,或者通过增加碱度、降低氯离子浓度减小拉森指数,从而抑制管网金属释放。

(3)由于半参数估计模型能够兼顾“参数”和“非参数” 2类因素，因此能得到较为准确的估计量，且采用半参模型的解算方法比传统最小二乘法精度更高。

根据图3得出,氯离子浓度和管垢的锰释放有一定的相关性,氯离子偏大和偏小时,都不会促使锰元素的释放,氯离子在中间某一浓度下,最有利于锰的释放。本实验中,当Cl-浓度为5 mg/L、90 mg/L时,锰微量释放,管垢基本表现为稳定。实验所得数据通过IBM SPSS Statistics分析可得出相同结论,如表3所示。推测其中原因可能是适量的氯离子促进了锰氧化物的溶解,但是过度的氯离子导致了锰的再次沉淀堆积在管垢表面,从而抑制了锰的溶解释放,化学反应式如下:

由图2可知,锰在36 h之前为主要溶解阶段,在36 h之后基本保持平稳,即达到了最大释放量。水中氯离子的浓度不同,相应的锰的浓也有所不同。表现为:当Cl-为30 mg/L时,锰的总释放量最大,其次是Cl-为60 mg/L 时;当 Cl-为 5 mg/L、90 mg/L时,锰的释放量接近并且较小。不同的氯离子水平下,实验得出的锰释放量的统计平均值和氯离子质量浓度的关系见图3。

 

氯离子浓度和碱度对严重影响了水质稳定性。目前关于差异性水源对给水管网管垢铁释放的影响已有大量研究探讨了其规律性,而相对于锰的释放鲜有报道。因此,本文采集南水北调中线受水区管道管垢样本为实验对象,结合各受水区水质监测资料,建立静态试验装置,定量分析研究了不同浓度氯离子和碱度对管网锰释放的影响作用。

1 材料与方法

1.1 实验材料与方法

于2016年3月赴中线沿线城市河南郑州市政管网施工现场进行现场取样。获取管段材质为无衬DN100铸铁管,水管管龄约30 a。管垢表面形态为表面薄层垢。管垢使用刮刀小心取下,使用自封袋排出空气后密封保存。管垢带回实验室后,在无氧环境下使用玛瑙研钵进行研磨,在-20℃条件下冷冻干燥后,对管垢进行ICP金属元素精确定量测试。利用美国水中矿物离子平衡计算软件Visual MINTEQ 3.1计算各离子浓度平衡以确定模拟供水的实验用水配水方案。在实验室中,根据不同配水方案,利用去离子水分别配制含不同浓度氯离子和碱度的实验用水,其它离子浓度依据北方某市给水管网原通水水质配置[21-22]。选用黑色不透光的聚乙烯水桶进行静态模拟管垢重金属锰的释放实验。分析比较不同配水方案对锰离子释放浓度的影响。实验装置见图1。

  

图1 管垢模拟反应示意图Fig.1 Schematic diagram of simulated scale reaction

1.2 实验方法

(1)除了硫酸根、氯离子、碳酸氢根(碱度)浓度外,其他基本离子,如钙离子、镁离子、硝酸根离子等的浓度与各水源水长期平均浓度保持基本一致;

通过对管垢进行 ICP[26](ICP原子发射光谱Agilent 720)全元素精确定量测试,分析样品的元素含量,测试结果见表2。

采用田口法来对5阶充电电流进行优化,得到相应的优化值之后,为使锂离子电池在更短的时间内将电充满,提高充电效率,因此采用RC等效电路模型对锂离子电池5阶充电电流继续优化,电路模型如图3所示。

实验通过考察各受水区水质监测资料,归纳总结中线受水区水质特征,并在实验室中根据各水质特征调配接近各受水区水质特征的模拟实验用水,以揭示管垢重金属离子释放的规律。根据相关文献[23-24],丹江口地表水硫酸根、氯离子、碱度分别平均维持在 30 mg/L、4.5 mg/L和 105 mg/L左右。而受水区不同类型的各水厂硫酸根、氯离子、碱度变化范围分别在23～82 mg/L、15～40 mg/L和130～ 220 mg/L。

(2)调配时,维持室温25℃,调配后的模拟水用避光储水桶存储待用。实验用水使用时,再次检测水中各类离子的初始浓度;

由于Fenton法降解反应需要控制pH值，且过程中会产生含铁污泥，后续处理存在较大难度，目前主要被应用于废水处理中。如今自然水体中的有机物污染日益严重，而且近年来，随着技术不断发展，出现了催化型Fenton技术，从根本上解决了传统Fenton的弊端：拓宽了体系pH值的适用范围（在5~9之间）；该技术能固化催化剂，减少催化剂溶出，更便于分离回收，不会产生明显的污泥（牛建瑞等，2016）。而Fenton法对有机物的去除效果突出，将是未来水处理的研究主题之一。

(3)若调配实验用水时,pH值与水源水有差异或阴阳离子不平衡,在不改变硫酸根、氯离子、碳酸氢根浓度情况下,通过添加硝酸盐和有机酸调节离子平衡和pH值。因此,研究不考虑微生物对管垢的影响作用。

配制的实验用水中氯离子初始浓度为5 mg/L、23.1 mg/L、60 mg/L、90 mg/L,硫酸根初始浓度为20 mg/L、24.7 mg/L、60 mg/L、100 mg/L,碱度(以CaCO3计)为 52.5 mg/L、125 mg/L、200 mg/L。其他水质参数均保持一致:硬度(以CaCO3计)73.1 mg/L,Ca2+(以 CaCO3计)57.3 mg/L,Mg2+(以CaCO3计)15.8 mg/L,pH 值7.1～7.5。以上浓度范围基本涵盖了受水区水质指标中氯离子、硫酸根、碱度的变化范围。

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取样时间一共6 d,第一天每隔两小时取样,共7个样本,第二天至第六天每天取一个样本。检测的水质指标包括pH、DO、电导率、碱度以及锰的质量浓度,具体的检测方法见表1。将实验所得数据通过IBM SPSS Statistics软件进行统计分析。

 

表1 水质检测指标所用检测方法和仪器[25]Tab.1 T est methods and instruments for water quality indexes[25]

  

检测指标 检测方法pH HACH 40d DO/(mg·L-1) HACH 40d电导率/(μS·cm-1) 雷磁DDS-307电导率仪碱度/(mg·L-1),(以CaCO3计) 酸碱指示剂滴定法锰/(μg·L-1) ICP-MS(赛默飞世尔iCAP Q)

2 结果与讨论

2.1 管垢物理化学特征分析

根据以上对受水区水质特征的分析,研究调配的模拟实验用水的氯离子、硫酸根和碱度应覆盖上述水质的变化范围,水中其他主要离子取值参考北方某市长期通地下水区域[21]。在模拟水调配时,考虑如下内容。

 

表2 ICP元素含量分析Tab.2 Analysis of element content by ICP mg/kg

  

元素 样品1 样品2 样品3 样品4 Fe 365 681.22 381 810.59 359 796.23 316 512.87 Ca 33 792.33 20 925.64 8 462.93 24 557.45 Al 3 397.53 3 349.58 3 547.72 4 143.59 Mg 2 223.34 1 810.42 1 783.62 2 320.62 Mn 1 217.23 985.79 2 523.66 1 449.51 Zn 61.85 54.12 60.03 54.74 Cu 35.65 35.42 23.9 29.2 Sn 22.69 23.15 19.49 23.68 Ni 14.53 13.22 13.75 13.15

测试得出,管垢中铁是最主要的化学成分,基本由铁及其化合物组成。其次,管垢中含量较多的化学元素为钙、铝、镁、锰。其中,锰的平均含量为1 544.05 mg/kg,铁的平均含量为355 950 mg/kg。因此,在管垢和水源接触的条件下,金属元素发生反应溶解到水中。在水源水质特征发生变化时,包括氯离子、硫酸根离子和碱度的改变,直接影响了管垢中各种金属的释放速率。

2.2 氯离子浓度对管网锰释放的影响

实验中对水样连续定时检测,以pH、DO、电导率、碱度为参考对象,研究了氯离子浓度变化对水质的影响,定量评价氯离子浓度变化对管垢锰释放的影响规律。如图2显示的是在硫酸根为24.7 mg/L,碱度为125 mg/L的情况下,锰元素的释放过程。

  

图2 氯离子浓度变化对管垢锰释放的影响Fig.2 The influence of chloride concentration on the release of scale manganese

在教学实习环节,教师选取一病例,提出相应问题.选取的病例要求典型、有鉴别和分析的价值,并具有病情动态变化特点;所列问题包括回顾复习疾病知识，易被学生忽视的问题，新进展或临床上有争论、目前不确定的问题.学生围绕这些问题复习知识，查阅文献，收集病人资料，反馈教师提出的问题，同时也提出需要进一步探讨的问题.在查房日按病史汇报、床边评估、实施护理操作等步骤进行教学实习.最后进行互动讨论，教师总结评价.在护理教学查房后，要求每位学生画出概念图[2-3]，把查房病例涉及的病因、病理生理、临床表现、治疗与护理诊断、护理措施等高度浓缩在概念图里，通过层级结构形式表现，整合新旧知识，构建知识网络.

  

图3 氯离子浓度与总锰释放量的关系Fig.3 Relationship between chloride concentration and total manganese release

国内有研究者[20]提出水质腐蚀性判断指数WQCR,参考了拉森指数的同时考虑到了硝酸盐、溶解氧和余氯对管网管垢金属释放的影响,见式(4)。

 

 

表3 氯离子浓度与总锰释放量的相关性分析Tab.3 Correlation analysis between chloride concentration and total manganese release

  

注:显示同质子集中群组的平均值。a.使用调和平均值样本大小=11.020。b.群组大小不相等。将使用群组大小的调和平均值。不保证类型1错误层级。

 

alpha=0.05的子集Cl N 1 2 Duncana,b 90.000 6 12.53282 5.000 12 20.36674 60.000 12 36.41831 23.100 27 36.56016 30.000 12 90.23041显著性 0.171 1.000

2.3 碱度对管网锰释放的影响

如图4所示的是在Cl-浓度为5 mg/L和30 mg/L时,不同碱度对锰释放以及pH值的影响。实验中碱度梯度设置为52.5 mg/L、125 mg/L、200 mg/L。

  

图4 碱度与锰释放关系Fig.4 Relationship between alkalinity and manganese release

实验表明,碱度增加能抑制锰元素的释放。可以看到,当Cl-分别为5 mg/L和30 mg/L时,低碱度(52.5 mg/L)都能有效抑制锰的释放,尤其是当Cl-浓度很低,碱度为200 mg/L,锰的平衡释放浓度约为10 mg/L。然而在相同高浓度碱度时,Cl-浓度的升高能显著提高锰的释放。因此可以推断,氯离子浓度相对于碱度而言,对锰的释放影响更大,但是氯离子浓度和碱度对锰的释放没有明显交互作用(P＞0.05)。

系梁支架荷载Q=98.91kN/m2，按照最不利0.4m×0.6m布置，则框架受力为 N=Q×S=98.91kN/m2×0.4m×0.6m=23.74kN，故 N=23.74kN＜[N]=30.5kN，验算通过，故满足要求。

由图4可知,原水pH值呈现明显上升趋势,并且原水碱度越高,平衡浓度pH越高。当Cl-浓度为5 mg/L时,碱度为52.5 mg/L时,相应的pH值相对较低,水中锰的释放最大;碱度较高(125 mg/L、200 mg/L)时,pH值较接近,此时锰的释放浓度都较底,即碱度对管垢的锰释放无明显影响。当Cl-浓度为30 mg/L时,随着碱度的升高,pH值降低,管垢中锰的释放量明显减少。碱度从52.5 mg/L升高至200 mg/L时,总的锰释放最大相差124 mg/L。由于管垢中的沉积物主要是金属的碳酸盐,因此,可以推测碱度对锰释放的影响原理是随着碱度的升高,促进了平衡反应向碳酸锰沉淀方向进行,直接导致了锰浓度的降低。

不同水质特征条件下,总锰释放量的平均值与氯离子浓度和碱度的关系见图5。

  

图5 碱度与总锰释放量的关系Fig.5 Relationship between alkalinity and total manganese release

图5 表明,影响管垢锰释放的重要因素是氯离子浓度,其次是碱度。在氯离子浓度较低时,锰的释放总量总体较低,碱度对锰的释放基本不明显;在氯离子浓度较高时,随着碱度的降低,水中锰的释放总量明显升高。实验过程中溶解氧均表现为下降,下降范围为(0.41～0.59)mg/L,推测可能是受微生物影响。而电导率表现为基本维持稳定(±20 μS/cm)。

3 结论

(1)氯离子浓度和管垢的锰释放有一定的相关性,氯离子偏大和偏小时,都不利于锰元素的释放,本实验中,当Cl-为30 mg/L时,锰的释放最大。

(2)相比氯离子和碱度,氯离子是影响给水管网水源锰释放总量的首要因素。

(3)氯离子浓度较低时,对管垢锰释放影响不大,此时碱度变化对锰释放也基本无影响;在氯离子浓度达到30 mg/L左右时,管垢锰释放总量到达最大,此时碱度与管垢中锰释放有明显相关性,锰的释放随着碱度的降低而升高。

(4)氯离子和碱度对管垢锰释放无明显交互作用。

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