N2O是一种无色气体，在可对流层中稳定存在，不易分解，平均寿命长达120 a，它不仅能破坏臭氧层，同时又具有较大的温室效应，在过去100 a的时间中，N2O对温室效应的贡献约为4%，对地球变暖的贡献程度仅次于CO2和CH4，其温室效应为CO2的310倍，是对地球大气层造成危害最为严重的气体之一［1］。N2O的来源包括天然源和人为源。天然源主要来自海洋以及温带、热带的草原和森林生态系统；人为源主要来自己二酸、硝酸等化工生产过程，其中己二酸生产过程是最大的N2O人为排放源［2］。目前，化工生产过程中的N2O脱除技术已经比较成熟，其中，N2O催化分解技术是重要工业应用之一。

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1 N2O催化分解工艺及其特点

典型的N2O催化分解工艺是德国BASF催化分解技术，该工艺在固定床反应器中进行，催化剂为BASF03—81型催化剂，在400～800℃的反应条件下，将N2O进行分解为N2和O2［3］。

反应方程式为：

其中λ为波长,αn,βn(t)可根据建立的几何模型进行推导(详细表达式参见附录A).式(4)～(6)表示由于p发射天线到q接收天线传播总距离导致的相位变化,式(7)是由于列车移动导致的多普勒频移,其中是最大多普勒频移:

 

（1）反应器温度有一定限制，反应器出口温度不能超过800℃，实际控制不超过780℃，以避免催化剂失活，因为催化剂在高温状态，易于烧结，并且这种失活不可逆［4］。尽管如此，催化剂活性仍会逐渐降低，一般催化剂的使用寿命为2 a。运行期间，反应器的进口温度也需要从460℃逐渐提升至520℃，以减缓催化剂活性降低造成的N2O分解率降低等不利影响。

 

1.1 工艺流程

原料气与压缩空气在静态混合器中进行混合，然后被送入冷气/尾气热交换器中，使进料气体的温度升高到160℃，然后该股气体分为两部分，一部分经反应出口热交换器换热后，与另一部分未换热的气体在混合器中混合，进入加热器，使气体的温度维持在460℃左右，再进入N2O减排反应器中，95%以上的N2O气体在催化剂的作用下，在适度的操作条件下，被分解为N2和O2，并放出大量的热。从反应器出来的气体经反应出口热交换器换热后，进入余热回收器，与105℃的锅炉水换热，产生0.6 MPa的低压蒸气，再经冷气/尾气热交换器进一步冷却后排放到大气中。

1.2 工艺特点

副反应为：

（2）与压缩空气混合后的气体中N2O的浓度不宜过高。由于催化分解反应为放热反应，过高的N2O浓度将导致反应器内催化剂温度过高，加速催化剂活性降低，甚至损坏反应器。

利用Aspen Plus软件对N2O催化分解工艺流程进行模拟计算，正常运行时，反应热可以满足进料升温的要求，因此可将分离器、反应出口热交换器、混合器、加热器、反应器组合在一起，近似看作一个绝热反应系统。通过设定反应的N2O分解率和进入分离器流股的温度，计算得到整个绝热反应器系统出口的流股温度等参数，为后续的计算提供依据。

2 N2O减排装置模拟计算

（3）加热器只在首次开车时使用，因为开车初期没有反应热生成，不能加热进料气体，需要从外部输入热量，使反应器进料温度达到460℃以上，引发反应。当装置正常运行时，加热器停止加热，使用反应热就可以使进料温度达到要求。

以设计值为基础，设定进料中N2O浓度为49.5%，N2O分解率为99%，得到N2O催化分解工艺流程模拟计算结果，并选取辽阳石化公司的N2O减排装置某日的实际运行参数进行对比，模拟值与计算值基本相符，见表2。

分析产生偏差的原因为：辽阳石化公司的N2O减排装置在N2O分解反应器后还有一个NOx减排反应器，并引入氨气进行氨还原反应，因原料气中的NOx含量极小，约为0.02%左右，文中对NOx组分采取了忽略处理，并省略了NOx减排模块。此外，测量仪表的偏差，热损失的偏差，都会造成模拟值与实际值出现偏差［10,11］。

模拟计算过程中需要建立两个设计规定［5］，一个用于计算分离器的流率分配，一个用于计算余热回收器的锅炉水补充量，两个设计规定的设定见表1。

根据操作经验，反应器进出口浓度相差1%，则反应器进出口温度相差约23.2℃，所以在保证N2O分解率的情况下，应尽可能低的控制进口温度和进口浓度，以延长催化剂的寿命。

 

表1 设计规定中的参数设置

  

项目DS-1 DS-2采集变量混合器出口流股的温度余热回收器热流股出口温度操纵变量分离器SP-1的分流分率锅炉水流率

 

表2 模拟计算值和运行参数

  

项目模拟值温度/℃ 流量/（kmol·h-1）实际值温度/℃ 流量/（kmol·h-1）原料气压缩空气混合气预热后的混合气分支1加热后的分支1分支2分支1与分支2混合气反应器进料反应器出料一次冷却气二次冷却气尾气锅炉水蒸汽20 120 90 160 160 655 160 460 460 735 451 180 111 105 160 285 930 1 215 1 215 718 718 497 1 215 1 215 1 285 1 285 1 285 1 285 244 244 20 120 91 160 159 279 910 1 189 1 189- -- - -462 462 725 415-103 105 159 1 189 1 189 1 299 1 299 1 299 1 299 222 222

反应器入口加热器可设定加热器的出口温度，并设定该温度与设计规定中混合器出口流股的温度相同，这样加热器的热负荷在误差范围内近似为0，同时将计算误差集中在加热器模块内，使后续模块在计算中的波动减小［6～9］。

3 N2O减排装置操作分析

通过线材表面去除效率在不同磨料流量下的显微图6测得,磨料流量分别为10mL/s、15mL/s、20mL/s、25mL/s时,去除效率分别为0.186m2/h、0.257m2/h、0.334m2/h、0.296m2/h。由此得到线材表面去除效率在不同磨料流量下的变化曲线图如图7所示。

在进料温度为460℃、480℃、500℃、520℃四种情况下，以95%分解率为基础，对反应器进料N2O浓度和反应器出口温度进行灵敏度分析，见图1。

  

图1 不同进料温度下反应器进料浓度与出口温度关系

由图1可知，在催化剂使用初期，催化剂活性较高，反应器进口温度可以较低控制，反应器进料N2O浓度可以较高控制，以使N2O分解率提高；到了催化剂使用末期，反应器进口温度增加，为了控制反应器出口温度不致过高，需要适当降低进口N2O浓度［12］。

探析房屋结构设计中建筑结构设计优化方法的应用……………………………………………………… 张真珍（11-41）

辽阳石化N2O减排装置在运行过程中，基本按照上述操作方式控制，取得了良好的效果。某期催化剂共使用25个月，实际操作参数见图2。

通过上文的分析，对于大数据的到来对工程造价的意义有了一个充分的认识。明白了一个事物对于另一个事物的意义，下一步就是通过什么样的途径将二者结合起来，达到1+1＞2的最佳效果。对此可以从以下两个大的方面着手：

  

图2 实际操作参数

4 结束语

N2O催化减排工艺在操作时需要严格控制反应器出口温度在780℃以下，这样可以避免副反应产生，减缓催化剂活性降低，防止设备损坏。随着N2O分解催化剂活性的下降，反应器的进口温度应逐渐由460℃提升至520℃，进料N2O浓度则需要逐渐下降。从延长催化剂使用寿命方面考虑，进料N2O浓度适宜控制在11.5%以下。

参考文献：

［1］孙成权，高峰，曲建升.全球气候变化的新认识—IPCC第三次气候变化评价报告概览［J］.自然杂志，2002（24）：114-122.

［2］程火生.辽阳石化己二酸生产中N2O减排技术应用研究［D］.北京：清华大学，2010.

［3］冯辉，周美娣，杨晓林，等.N2O减排清洁发展机制项目过程分析与设计［J］.化学工程，2009，37（9）：73-75.

［4］康晓琴.BASF 03-81型催化剂上N2O脱除性能的研究［D］.大连：大连理工大学，2011.

［5］孙兰义.化工流程模拟实训—Aspen Plus教程［M］.北京：化学工业出版社，2012：150-153.

［6］鲁长海.N2O催化分解技术在处理己二酸尾气中的应用［J］.煤炭与化工，2009，32（9）：20-21.

［7］王建，冯鸣，张海杰.N2O在Mg-Fe复合氧化物上的催化分解［J］.燃料化学学报，2014，42（12）：1464-1469.

［8］龚世峰.工业N2O分解催化剂实现国产化［J］.化工管理，2015（16）：57-59.

［9］兰忠，张守臣.负载型NiO催化剂上N2O分解研究［J］.工业催化，2002，10（5）：54-56.

［10］杨波，沈岳松，祝社民.催化分解N2O催化剂的研究新进展［J］.环境工程，2012，30（2）：114-119.

［11］王建，窦喆，潘燕飞，徐秀峰.Mnx复合氧化物及改性催化剂催化分解 N2O［J］.分子催化，2015（3）：246-255.

［12］许永锋.N2O直接催化分解在工业上的实践［J］.中国科技博览，2011（4）：546-547.