氨氮已成为黄河流域、辽河流域、海河流域主要支流的重要污染指标，氨氮的富集也是造成湖泊富营养化的主要原因之一。有效地控制氨氮污染已成为全国水环境质量全面改善的关键。

城镇污水处理厂二级出水排放量大、氨氮浓度较高，仍有较大的减排空间。我国城镇污水处理厂90%以上采用常规二级生物处理工艺，由于工艺本身的技术限制使二级出水氨氮浓度很难再进一步降低，且生物处理受温度影响显著，低温致使污水处理系统中微生物数量减少，活性降低。在冬季我国城镇污水处理厂二级出水氨氮浓度普遍偏高。

人工湿地深度处理二级出水已在多个实际工程中应用[1-3]。传统的人工湿地多采用砾石、碎石、砂子、土壤等作为湿地床填料[4]，其主要作用是为微生物和植物的附着生长提供载体，冬季低温时期，植物的枯死，微生物生物量和酶活性的降低，使氨氮硝化作用明显降低。生物沸石人工湿地是提高脱氮能力的一种强化湿地系统[5-7]。沸石对氨氮具有选择性吸附能力，沸石的吸附脱氮只是将水相中的氨氮吸附和交换下来，保留在沸石固相中，不会将氨氮从根本上去除，单纯的沸石只能起到浓缩的作用[8]。生物沸石可以作为微生物生长的载体，借助其内部富有的空穴和孔道结构，通过吸附富集极性分子和细菌，创造微生物生长条件，使沸石表面生长一层生物膜，以发挥沸石的吸附性能和生物膜的作用，去除水中的污染物质[9]。吸附了氨氮的生物沸石可以依靠生物硝化作用恢复对氨氮的吸附能力，即沸石的生物再生[10]。

在以往的研究中，生物沸石多以沸石床(柱)的形式在实验室进行小规模短期人工配水的模拟试验[11-13]。本文以实际污水处理厂二级出水为对象，现场搭建生物沸石人工湿地(CW)试验系统，并从几方面进行研究：1)生物沸石强化硝化二级出水性能；2)温度对强化硝化二级出水效果的影响；3)生物沸石人工湿地亚硝态氮和硝态氮浓度的变化；4)生物沸石人工湿地对污水处理厂二级出水COD的去除效果；5)从硝化反硝化角度对氮去除途径进行分析。考察生物沸石人工湿地强化硝化污水处理厂二级出水性能及低温对其强化硝化效果的影响。

1 材料与方法

1.1 试验材料

试验选用的天然斜发沸石产自浙江省缙云县，其矿物组成为：SiO2，69.58%；Al2O3，12.2%；Na2O，2.59%；CaO，2.59%；K2O，1.13%；Fe2O3，0.87%；MgO，0.13%；其他：10.91%。沸石粒径为3～5 mm。

试验用水为湖南省某污水处理厂二级出水(人工湿地进水)，其主要水质指标见表1。试验所用试剂均为分析纯。

 

表1 人工湿地进水水质平均浓度

 

Table 1 Pollutants concentration of influent in CW mgL

  

氨氮浓度硝态氮浓度亚硝态氮浓度TN浓度CODTP浓度4.55.00.210.552.50.7

1.2 试验装置

以往的临床医学检验中，在对标本进行尿液白细胞检验的时候，往往都会采用尿液干化学法来进行检验，采取尿液标本，并将检测试纸放入尿液标本中，尿液化学成分会使试纸内的发色模块产生反应，然后再采用尿液分析仪器来对试纸的检验结果进行分析，从而得出准确的尿液白细胞检验结果。在对泌尿系统疾病患者进行医学检验的时候，通常都会采用该检测方式，但是在实际检测的过程中，很容易受到各种因素的影响，从而导致检验结果的准确性下降，进一步影响医护人员对患者病情的判断，很容易导致误诊、漏诊现象的发生，非常不利于患者病情的康复，严重的甚至会导致医患纠纷的发生。

1.3 试验方法

生物沸石人工湿地采用潮汐流运行方式，以电磁阀和时间控制器(KG316T)控制进出水。生物沸石人工湿地从2015年9月上旬开始进污水处理厂二级出水，以其中的微生物自然挂膜，每天进水12 h，放空12 h，10月下旬人工湿地启动成功后开展运行试验。

袁安赶紧将自己跟三个伙伴介绍给宇晴：“李离说鸟窝大师故事编得天花乱坠，里面总得有一点真东西，他一个人，不是依葫芦画瓢，哪里编得出万花谷！我也认出来，那个老黄并没有用真功夫，一门心思扮强盗，扮得太像真的，反而让人心里生疑，他是由万花谷来的吧？

运行阶段(阶段Ⅰ)：2015年11月5日—12月13日,运行周期为12 h(进水吸附4 h，放空反应8 h)。人工湿地平均水力负荷为1.07 m3(m2·d)。

低温运行阶段、恢复阶段、正常运行阶段人工湿地运行周期为12 h(进水吸附3 h，放空反应9 h)，平均水力负荷为0.8 m3(m2·d)。

恢复阶段(阶段Ⅲ)：2016年3月1日—4月12日,春节期间生物沸石人工湿地放空停止运行，从2016年3月1日恢复进水，当氨氮去除率稳定在80%以上，认为其恢复成功,进入正常运行阶段。

2.1.1 各阶段氨氮去除性能

正常运行阶段(阶段Ⅳ)：2016年4月13日—8月4日。

低温运行阶段(阶段Ⅱ)：2015年12月14日—2016年1月31日,当温度稳定低于13 ℃时，认为人工湿地进入低温运行阶段。

1.4 分析方法和仪器

COD使用快速消解法(华通CTL-12型化学需氧量速测仪)测定；氨氮浓度采用纳氏试剂分光光度法测定；亚硝态氮浓度采用N-(1-萘基-乙二胺分光光度法测定；TP浓度采用过硫酸钾消解-钼锑抗分光光度法测定；硝态氮浓度采用紫外分光光度法测定；TN浓度采用过硫酸钾氧化-紫外分光光度法(UNIC UV-2100紫外可见分光光度计)测定。

2 结果与讨论

2.1 氨氮

河南卢氏伟晶岩以锂白云母化、小叶钠长石化、高岭石化最为发育，中叶钠长石化次之，锂云母化微弱。在伟晶岩脉中，铌、钽矿化显著增强，锂辉石也略有增加，锂云母钠长石型交代作用最复杂，矿化最好。其还具有硅化、绢云母化、高岭石化后期、碳酸盐化、褐铁矿化等。稀有金属矿化主要发生在白云母、叶钠长石、锂辉石等第一期的K→Na→Li交代阶段和微斜长石→锂白云母，小叶钠长石、锂辉石→电气石等第二期的K(Li)→[B(Li)]-Na(Li)→Li(Na)交代阶段。Ta、Nb的富集成矿主要与钠长石化及锂云母化，红电气石化密切相关，而Li、Rb、Cs的富集成矿则偏于与锂云母化、红电气石化的密切相关[8]。

进出水中硝态氮、亚硝态氮浓度变化如图3所示。由图3可知，生物沸石人工湿地中观察到了亚硝态氮轻微的积累现象，在进水氨氮负荷高的低温阶段，出水亚硝态氮浓度最大达0.84 mgL，平均为0.45 mgL。其他阶段亚硝态氮积累不明显，出水亚硝态氮浓度85%以上在0.3 mgL以下，低于进水亚硝态氮浓度。硝化细菌的最适宜生长温度为30～35 ℃，当温度低于15 ℃时硝化细菌的活性大幅降低，硝化速率也明显下降，温度低于5 ℃时硝化细菌的生命活动几乎停止，处于休眠状态。生物沸石人工湿地在低温阶段进水氨氮浓度高，平均为9.2 mgL。高浓度的游离(0.1～10 mg L)会抑制亚硝态氮氧化，导致亚硝酸盐的积累[23-24]。亚硝化细菌的生长速率较快、世代周期较短，较易适应水质水量的变化和其他不利环境条件。因而低温高氨氮负荷对硝酸菌的影响更强烈，低温系统中往往会出现亚硝态氮的积累。

  

图1 生物沸石人工湿地氨氮去除性能Fig.1 Ammonia nitrogen removal performance of bio-zeolite CW

阶段Ⅰ：从图1可知，在开始的15 d，进水氨氮浓度由8.3 mgL降至0.5 mgL以下，期间从11月9—20日连续降水，稀释了污水处理厂进水氨氮浓度。进水氨氮浓度降至2.0 mgL以下时，启动阶段吸附大量氨氮的生物沸石在低氨氮浓度环境中解吸出来，使得出水氨氮浓度略高于进水。沈志强等[11]的研究也表明，在进水氨氮浓度低于系统的吸附平衡浓度时，吸附平衡的生物沸石上高浓度的氨氮会在金属阳离子缓释材料释放阳离子的过程中被逐渐地释放出来。之后的24 d随着进水氨氮浓度的升高，沸石上生物膜的成熟，氨氮去除率逐渐稳定在65%，出水氨氮浓度低于2.0 mgL。

阶段Ⅱ：由图1可知，低温阶段污水处理厂二级出水氨氮浓度在3.6～16.3 mgL波动，平均为8.6 mgL。生物沸石人工湿地对低温高氨氮负荷有很好的耐冲击能力，低温阶段生物沸石人工湿地出水氨氮平均浓度稳定在2.6 mgL，平均去除率达到67.6%，比一般人工湿地低温阶段的去除率高[14-15]。温东辉等[16]认为沸石参与交换的阳离子97%以上是沸石晶体内的Na+和Ca2+，交换反应前3 h可完成83%的Na+交换量和50%的Ca2+交换量。沸石对进水中的氨氮具有快速吸附缓慢平衡的特点。沸石上附着的生物膜只是改变了沸石的表面形态，基本没有影响固液间的离子交换和氨氮的吸附扩散过程[10,12]。低温阶段进水吸附3 h能够快速降低出水氨氮浓度，放空反应时吸附氨氮的沸石通过生物膜中硝化细菌的作用，将沸石中的氨氮转化为硝态氮，其表面的吸附点位被空出来，沸石氨氮吸附能力得到恢复。

现代观赏石的这种分类，主要立足于观赏石的外在形态和生成类型，拓宽了观赏石的审美范筹，成为当前的主流分类方法，在客观上促进了现代观赏石市场和观赏石文化的蓬勃发展。

阶段Ⅲ：2016年3月，气候开始回暖，人工湿地进水水温为13～19 ℃，平均为15.6 ℃，3—4月多雨且偶尔有工业废水排入。污水处理厂二级出水水质波动大，从图1可知，人工湿地进水氨氮浓度为1.5～11.7 mgL，平均为7.1 mgL。生物沸石人工湿地恢复速度快，恢复周期短，12 d后氨氮去除率已达到70%以上，出水氨氮浓度低于2.0 mgL。沸石是一种极性吸附剂，可以吸附有极性的分子和细菌，对细菌有富集作用[17]。水环境中氨氮浓度小于沸石达到离子交换平衡时的浓度，沸石则吸附水中的Na+、Ca2+等金属离子，置换出先前吸附的氨氮，并由附着在其表面的富含硝化细菌的生物膜来降解。

阶段Ⅳ：4月中旬，随着气温进一步回升，生物沸石人工湿地进水水温在18 ℃以上，人工湿地进入正常强化硝化阶段，从图1可知，污水处理厂二级出水氨氮平均浓度为2.4 mgL，生物沸石人工湿地能够稳定地将氨氮浓度降到0.5 mgL以下，氨氮平均去除率为90.5%，最高去除率达到98.3%。正常运行阶段沸石上生物膜成熟，温度适宜，硝化细菌数量多、酶活性高，硝化作用强。在雨天进水氨氮浓度低于0.5 mgL时，也可保持25%～60%的氨氮去除率。

在污水处理厂二级出水口旁搭建生物沸石人工湿地装置，该装置主要由进水管、电磁阀、时间控制器、人工湿地反应器等组成。人工湿地反应器由PVC板制成，尺寸为1 m×1 m×0.5 m，水深为0.4 m，反应器内填有约0.05 m高的石灰石承托层和约0.40 m高的天然斜发沸石层。

2.1.2 温度对氨氮硝化的影响

温度显著影响生物沸石人工湿地对氨氮的硝化作用。忽略污水处理厂二级出水中有机氮降解产生的氨氮，根据人工湿地进、出水硝态氮和氨氮浓度的变化可计算出被硝化的氨氮量，进而可得到硝化率[18]。温度对氨氮硝化率的影响如图2所示。秋冬季温度从15 ℃以上降至13 ℃以下时，氨氮硝化率从约40%降至约20%，随着春夏季温度升高，氨氮硝化率增大，当水温从15 ℃以下(春季)缓慢升至25 ℃以上(夏季)时，人工湿地平均氨氮硝化率从28%升至62%。Akratos等[19]对5个模拟人工湿地将近2 a的监测结果表明，人工湿地对凯氏氮和氨氮的去除效果受温度影响明显。温度是影响人工湿地中脱氮微生物生物量和生物活性的主要因素[20-21]；低温下微生物酶的活性将受到抑制，导致酶促反应速度很慢，进而影响到氨氮硝化[22]。

  

图2 温度对氨氮硝化率的影响Fig.2 Effect of temperature on nitrification rate of

2.2 亚硝态氮、硝态氮

生物沸石人工湿地运行各阶段氨氮的去除效果如图1所示。

硝态氮变化较稳定，生物沸石人工湿地进水硝态氮浓度为1.8～9.4 mgL，平均为5.0 mgL，出水硝态氮浓度为4.4～15.4 mgL，平均为8.9 mgL。沸石表面氨氮在硝化细菌作用下转化为硝态氮，致使水环境中硝态氮浓度升高，同时，沸石孔径中的氨氮向外部迁移，逐步转化为硝态氮，即微生物作用下的解吸作用[25]。Saeed等[26]在填有沸石的垂直流人工湿地中也发现了硝态氮的积累，主要是因为吸附的氨氮在好氧环境中的硝化作用和有机碳源缺乏阻碍了反硝化作用[27-28]。高温低负荷阶段氨氮硝化率较高。

  

图3 进出水中硝态氮、亚硝态氮浓度Fig.3 Nitrate nitrogen and nitrite nitrogen concentration in bio-zeolite CW influent and effluent

2.3 COD

生物沸石人工湿地对污水处理厂二级出水COD的去除效果很稳定，其受温度影响不明显(图4)，与付国楷等[29-30]的研究结论一致。

  

图4 生物沸石人工湿地对COD的去除效果Fig.4 COD removal performance of bio-zeolite CW

由图4可知，当进水COD为13.8～125.8 mgL(工业园废水的排入使得污水处理厂出水COD偏高)，平均为52.5 mgL时，出水COD保持在10.3～83.4 mgL，平均为40.0 mgL。COD平均去除率较其他文献报道的60%左右低[29]，只有25.4%。污水处理厂二级出水中的COD绝大部分为难生物降解有机物，生物沸石人工湿地潮汐流运行方式水力停留时间极短(1.5 h)，沸石对有机物的吸附作用远弱于氨氮。人工湿地中特定的微生物群落已建立，水力停留时间的延长，使微生物有足够的接触时间去除污染物[31]。常规人工湿地深度处理污水处理厂二级出水的水力停留时间为1～8 d[29,32-33]。最有效的水力停留时间为4～15 d[34]。刘昌伟等[35]采用新型四级串联潮汐流人工湿地深度处理污水处理厂二级出水，在运行周期为6 h，进水COD平均为(29.4±7.3)mgL时，平均去除率为23.2%。

生物沸石人工湿地氨氮的去除主要是通过微生物的硝化作用，将氨氮转化为硝态氮。TN进水浓度与出水浓度总体平衡，生物沸石人工湿地潮汐流运行方式抑制了生物反硝化作用，污水处理厂二级出水有机物少且多为难降解物质，碳源不足导致人工湿地对污水处理厂二级出水TN去除不明显。

2.4 氮的去除途径

氮的去除途径如图5所示。由图5可知，阶段Ⅰ出水TN浓度大于进水TN浓度，生物沸石人工湿地以硝化作用为主，生物沸石将先前吸附于表面和空腔内的氨氮逐渐硝化溶入水中，因此硝态氮增加值大于氨氮减少值〔图5(b)阶段Ⅰ〕；阶段Ⅱ的出水TN浓度小于进水TN浓度，低温硝化作用变弱，进水氨氮浓度增加，沸石氨氮吸附量上升，因此硝态氮浓度增加值小于氨氮浓度减少值〔图5(b)阶段Ⅱ〕；阶段Ⅲ的进水TN浓度与出水TN浓度相当，沸石对氨氮的吸附和生物膜中硝化细菌对氨氮的转化是同时进行的，恢复阶段生物膜逐步成熟，硝化作用逐步稳定，总体上硝态氮浓度增加值与氨氮浓度减少值相当〔图5(b)阶段Ⅲ〕；阶段Ⅳ的出水TN浓度大于进水TN浓度，正常运行阶段，水温保持在18 ℃以上，硝化细菌数量增加、活性增高，将低温阶段储存于沸石空腔内的氨氮逐渐硝化，因此硝态氮浓度增加值大于氨氮浓度减少值〔图5(b)阶段Ⅳ〕。

(3) 慢性肾脏病:很多慢性肾脏病患者的cTn升高，且绝大多数终末期肾病患者hs-cTn都高于URL第99百分位数。升高机制包括心室压升高、冠脉小血管阻塞、贫血、低血压及尿毒症期可能对心肌造成的直接毒性作用。

  

图5 氮的去除途径Fig.5 Nitrogen removal pathway

据相关统计数据，截至2014年底，中国的电动车保有量超过2亿辆 [1]，但是其防盗系统的设计却十分简单。目前，市场现有的电动车防盗装置，仅能实现声音报警功能，不能够实现对电动车实时位置信息的获取，无法有效减少电动车失窃案件的发生。因此，对电动车防盗装置的更新升级，成为电动车厂商关注的热点，且用户也迫切期待一种安全可靠、实用经济的新型防盗装置问世。

白洋淀蓄滞洪区属于大清河蓄滞洪区之一。大清河系地处海河流域中部，西倚太行山、东临渤海湾、北临永定河、南界子牙河，涉及京、津、冀三省市，历史上洪水灾害频繁。新中国成立以来，经过几次较大规模治理，已初步形成较完整的防洪工程体系，但滞洪区建设滞后、工程设施不全、安全建设不足，已成为防洪系统中的薄弱环节。

生物沸石对水中氨氮的去除效果通常比较理想，这是吸附和硝化的共同作用。韩梅等[36]应用悬浮填料-沸石曝气生物滤池(BAF)在低温期去除饮用水源中的氨氮，在3～10℃时，BAF对氨氮的平均去除率为75.73%，亚硝态氮没有积累。温度降低时，悬浮填料的去除效果下降，但沸石对去除氨氮的贡献增大。根据好氧硝化作用原理对氮的物料平衡进行计算，发现低温期部分氨氮被沸石吸附；进一步对沸石的吸附性能进行研究，发现低温期生物沸石对氨氮仍具有较高的吸附性能。丁绍兰等[37]应用核桃壳和沸石组合作为曝气生物滤池填料，处理废水中的氨氮，结果表明有良好的硝化性能，最佳水力负荷为0.04 m3(m2·h)，最佳气水比为6∶1，在此条件下，氨氮去除率保持在80%以上。填料层底部向上25～55 cm段为去除氨氮的高效段。

3 结论

(1)生物沸石人工湿地强化硝化污水处理厂二级出水效果显著。正常运行阶段氨氮平均去除率为90.5%，出水氨氮浓度低于0.5 mgL。冬季低温(<13 ℃)阶段氨氮平均去除率依然保持在67.6%。

(2)随着温度的升高，氨氮硝化率增大，当水温从15 ℃(春季)缓慢升至25 ℃时，人工湿地氨氮硝化率从28%升至62%。

但该判决很快就被日本最高法院否定了。日本最高法院在1997年就该案做出终审判决，认为“专利权人已经通过销售取得利益，因而发生专利权用尽”这不适用于在日本境外销售的情形。日本最高法院虽然同意本案中的被告不构成侵权，但却是以默示许可理论为依据做出的：对在日本境外销售的产品但却没有任何限制的情况下，双方可以很自然地预期该产品会被出口到日本；相应地，如果买家在销售时明确禁止了进口到日本，则进口行为仍然构成侵权[12]。因此，对于同一产品，如果是在日本境内销售，则适用权利用尽原则，如果是在境外销售，则不适用权利用尽而适用默示许可理论。这是一种典型的根据产品销售地域进行区别适用的情况。

(3)低温阶段出现了轻微的亚硝态氮积累现象，平均出水亚硝态氮浓度为0.45 mgL，最高达0.84 mgL。其他运行阶段，出水亚硝态氮浓度都较低，平均为0.16 mgL。

别呦呦的亵裤花花绿绿的，她说她家穷，没钱买布料，她就把几十块碎布拼起来，缝成一条亵裤。亵裤大小合身，颜色有蓝的，有紫的，有白的，有绿的，她贴身穿了，倒显得别致，有一股撩人的味道。

(4)由于停留时间短，生物沸石人工湿地对二级出水中COD的平均去除率只有25.4%，且较稳定，受温度影响较小。

(5)生物沸石人工湿地氨氮的减少量与硝态氮的增加量相当，即氨氮的去除主要是通过微生物的硝化作用，将氨氮转化为硝态氮。在启动成功后的273 d运行期间，TN的进水浓度和出水浓度总体平衡。

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