0 引 言

煤炭燃烧时烟气生成量大，排放量也大。含有多种污染物，排放后会破坏大气环境，对民众的身体健康产生不利影响，对我国的经济发展产生制约作用[1]。近几年，燃煤电厂烟气排放标准越来越严格，我国燃煤电厂现有的烟气处理设施都需要进行升级改造，新建燃煤电厂也需要重新思考烟气的治理措施。传统的燃煤烟气脱硝工艺主要是采用选择性催化还原法(SCR)和选择性非催化还原法(SNCR)[2]。SCR和SNCR的工艺原理是利用还原剂将烟气中氮氧化物还原为氮气和水，采用的还原剂主要为尿素、液氨等，由于SCR使用催化剂，反应温度普遍低于SNCR工艺，且前者脱除效率高于后者，除此之外，两种工艺其他并无太大区别[3]。SCR脱硝过程中，通过催化剂的催化氧化可将烟气中含有的SO2氧化为SO3，SO3与NH3可以生成 NH4HSO4。由于NH4HSO4具有腐蚀性和黏性,影响尾部烟道设备运行[4-6]及催化剂中毒[7-8]。另外，在长期运行过程中需消耗大量尿素或液氨，运行成本较高，同时还存在氨逃逸，废弃催化剂安全处置等问题，处置不当将产生严重的二次环境污染问题[9]。以往燃煤电厂采用分级治理的方式对SO2和NOx进行控制，这种方式建设费用较高、占地面积大、运行费用高[10]，还存在二次环境污染问题[11-13]，因此，烟气脱硝的研究方向逐步集中在多污染物一体化脱除，一体化脱除技术主要利用氧化反应将烟气中的多种污染物同时进行氧化，提高脱除效率，降低运行成本，减少环境污染。

注浆完毕后，孔眼表面会留有水泥浆等杂质，且与二次衬砌表面颜色不一，影响表面观感，因此，要对缺陷处表面做必要的修饰。按1∶1∶1比例的配置白水泥-水泥浆液，涂刷缺陷表面，并根据实际情况，调整参配比例，使整体颜色趋于均匀一致，以达到修饰的目的。

发电电动机发生短路故障工况时，定子电流激增，定子绕组端部受到电动冲击力，严重时致使绕组变形，对绝缘产生破坏[5]。应用计算软件对6种工况的定子绕组端部电动力进行分析计算，详见表5。从表5可知，120°误同期工况定子绕组端部承受的电动力最大。端部固定结构据此进行设计和核算，以满足机组安全可靠稳定运行要求。

研究表明，Fenton氧化法作为一种高级氧化技术，在水处理方面优势明显[14-15]，其反应过程中产生的自由基表现出良好的化学活性，可有效地降解水体中难降解污染物乃至微生物[16-18]。将Fenton试剂用于燃煤烟气污染物控制的研究也已经开展[19-23]，随着研究的深入，旨在探索一套多种污染物联合脱除的新方法[24]。本文研究利用Fenton试剂，在鼓泡反应器中进行了同时脱硫脱硝试验，揭示了反应机理，并利用热力学基本原理，计算了不同温度条件下的热力学参数，证明了Fenton试剂与SO2和NO反应的热力学可行性。该研究结果可为发展高效、低成本和无二次污染的烟气同时脱硫脱硝新技术提供重要的理论依据。

1 试 验

1.1 试验系统

试验在自行设计的试验系统中进行。系统主要包括模拟烟气系统、反应系统、温控系统、烟气分析系统和尾气处理系统等5部分。其构成和流程如图1所示。

 

1.2 试验方法

力嘉希冀利用创意文化产业园与环保包装产业园这两个平台，更好地整合行业资源，在进一步深入推动企业转型升级的同时，带动珠三角甚至中国包装印刷业的发展。

试验用气经过混气瓶、流量计和缓冲瓶后进入反应器，根据试验要求调整配置模拟烟气的质量浓度和流量。

首先将不同浓度的Fenton试剂放入高度为15 cm，容积为1 L的小型鼓泡反应器中，利用恒温水浴加热到合适的温度；开通空白组试验装置气路，调整烟气的流量和质量浓度，利用流量计记录烟气的流量，利用烟气分析仪测定反应器入口的烟气质量浓度；调整和测试完成后，关闭空白组试验装置气路，将配置好的模拟烟气通入小型鼓泡反应器中，用Fenton试剂溶液对SO2和NO进行氧化吸收，同时通过烟气分析仪记录反应器出口的瞬时烟气质量浓度。反应后的烟气经尾气回收装置排入大气。

为了揭示Fenton试剂进行燃煤烟气脱硫脱硝的反应机理，在上述最佳试验条件下，进行模拟烟气的SO2，NO吸收试验，烟气流量0.07 m3/h，SO2初始质量浓度2 400 mg/m3，NO初始质量浓度420 mg/m3，吸收液体积150 mL。对试验后的吸收液使用离子色谱仪(瑞士万通(Metrohm)940 rofessional IC Vario型)进行产物分析，色谱条件：淋洗液3.2 mmol/L，碳酸钠1.0 mmol/L碳酸氢钠，流速0.7 mL/min，进样体积20 μL，柱温为30 ℃。谱图见图9。根据图9中的峰值，可以计算出的质量浓度为268.847 的质量浓度为8.960 的质量浓度为22.978 的质量浓度为0.710 mg/L。由产物分析可知，试验实现了对SO2，NO液相吸收，反应主要产物为还有少量和

现场确认主调节汽阀、抽汽调节汽阀和抽汽单向阀完全关闭。确认机组已安全停止运转，投用盘车。保持盘车和润滑油供应至少在11 h以上，当透平壳体温度低于60 ℃，停止盘车电机，确认盘车停止报警灯亮。将润滑油泵切入手动，停止润滑油泵运行。

SO2和NO的脱除率可以根据烟气分析仪测得反应器入口和出口的SO2和NO质量浓度进行计算，计算公式为

ηNO/SO2=(Cin-Cout)/Cin×100%，

(1)

式中：η为脱除率，%；Cin为烟气进口质量浓度，mg/m3；Cout为烟气出口质量浓度，mg/m3。

由于实际燃煤烟气的成分受燃烧方式和煤种的影响较大，因此，本次试验选定了一定流量区间和污染物浓度作为模拟烟气进行试验。在烟气液相吸收处理过程中，脱硝的重点是NO的吸收，本试验仅考察烟气中的SO2和NO的液相吸收过程，试验中模拟烟气的流量控制区间在0.2～0.12 m3/h间；NO的质量浓度控制区间在300～500 mg/m3间；SO2的质量浓度控制区间在1 600～2 400 mg/m3间。

2 结果与讨论

2.1 同时脱硫脱硝试验结果

根据目前的研究成果[10，19-24，29]，选定反应温度，pH，H2O2的质量分数和Fe(II)的浓度为主要影响因素，进行5个水平(L26(56))的正交试验，确定了试验最佳试验条件：反应温度328 K，Fe(II)的浓度3.2 mmol/L，H2O2质量分数为11.2%，pH为4.0。为了验证正交试验结果，并确定最佳工艺条件，分别进行了反应温度、Fe(II)浓度、w(H2O2)和溶液pH对脱除效率的影响研究，结果如图2-5所示。

试验结果表明：在Fenton氧化法同时脱硫脱硝反应过程中，SO2的最大脱除率一直维持较高的水平，受反应条件影响较小；NO的最大脱除率受反应条件影响较大，原因是NO基本不溶于水，NO液相脱除率取决于NO被氧化的效率，Fenton反应产生具有强氧化能力的自由基可将NO氧化为易被液相吸收的其他氮氧化物的形态，导致了NO的脱除，而Fenton反应本身受反应条件的影响较大。

 

 

 

 

随着模拟烟气流量的提高，反应体系对NO的最大脱除率呈下降趋势(图6)。分析原因，在固定体积的吸收装置中，随着烟气流量的提高，可减少污染物在吸收剂内的停留时间，影响装置中气液两相的流动及接触状态，进而影响到体系气液传质过程，导致氧化NO后生成产物的吸收效率逐渐下降，从而降低了NO的脱除率。若保持比较小的烟气流量，维持更长的停留时间则可以保证吸收剂体系具有更高的NO脱除率。

 

在最佳反应条件下，随着NO和SO2初始质量浓度增大，SO2的最大脱除率没有出现明显的变化，一直维持较高的水平，而NO的最大脱除率则出现了明显的提高(图7-8)。分析原因，认为随着气体中污染物的初始质量浓度增大，增大了吸收体系两相间的质量浓度差，促进了污染物的同时吸收。

 

 

从以上分析可知，Fenton试剂进行燃煤烟气脱硫脱硝受反应条件影响较大，在最佳工艺条件下，保证液相吸收的接触时间，可以获得较高的SO2和NO的脱除率，该工艺方法可行。

2.2 反应历程

反应前后SO2和NO的质量浓度由烟气分析仪(MRU 95/3CD型)测定，由此计算其脱除率。从反应器底部的取样口取样，利用瑞士万通(Metrohm)940 Professional IC Vario 型离子色谱仪进行产物分析。

 

另外，从电极电势[25]分析可以发现，N(V)-(IV)，N(V)-(II)，S(VI)-(IV)的标准电极电势分别为+0.803，+0.957，+0.172 V，而H2O2的氧化电位为+1.776V，且Fenton试剂产生的·OH氧化电位可高达+2.8 V，从电化学角度而言，可推断H2O2与·OH均可将体系中的NO2，NO，SO2氧化吸收。根据Fenton试剂的相关研究及此次试验研究中的产物分析结果，其相关反应可表征如下。

(1)·OH的产生。Fenton反应产生·OH的过程可以理解为过渡金属离子(Fe2+)催化H2O2分解的链式反应[26-27]：

1.3.1 内标溶液的制备 精密称取野百合碱对照品24.96mg，置100 mL量瓶中，加0.5%甲酸溶液适量溶解并稀释至刻度，摇匀；精密量取1 mL，稀释至100mL，摇匀，作为内标溶液。

教育部的体卫艺司是我国学校体育管理部门的最高行政管理机构，它的主要工作职责是：指导全国学校的体、卫、艺术以及国防教育等方面工作的开展；拟订相关政策和教育教学指导性文件；规划、指导相关专业的教材建设以及师资的培训和培养；指导和协调学生参加国内外的体育和艺术方面的竞赛和交流。

Fe2+(aq)+H2O2(1)Fe2+(aq)+OH-(aq)+OH(aq)，

(2)

(1)标准反应焓的计算。在反应温度298 K时，反应涉及的反应物与生成物的标准生成焓可采用式(26)进行计算。

OH-(aq)，

(3)

OH(aq)+H2O2(aq)H2O(1)+

O2H(aq),

(4)

O2H(aq)+Fe2+(aq)Fe2+(aq)+

O2(g)+OH(aq),

(5)

O2H(aq)+H2O2(1)O2(g)+H2O(1)+OH(aq)。

(6)

(2)体系中SO2的脱除反应。由于Fenton反应体系中存在强氧化剂，通过气液传质进入水溶液的SO2迅速被氧化，使质量浓度梯度增大，进而增大了气液传质速度，从而实现了试验中SO2的极高脱除率。SO2在液相中的吸收反应推测如下[28]。

 

H+(aq)，

转变后的五建更加广泛地参与市场竞争，在全国各地摆开了战场。所到之处，力作频出，好戏连台，并在大型储罐安装、大型机组安装、大型电气仪表安装调试等方面，从无到有、由弱变强、由强而精，最终形成了具有自身独特风格的技术优势。

(7)

 

2H+(aq)，

(8)

 

(9)

 

H+(aq)+H2O(1),

(10)

 

(11)

 

(12)

 

H2O(1)，

1.完善知识产权保障体系。网络课程存在于网络空间，其时间性、地域性、专有性淡化，但知识产权的无形性突显。因此，建立有效的网络课程资源保护授权机制，需从两方面入手：首先在法律层面上，在现有知识产权法框架下，必须以网络知识产权法为补充；其次在技术层面上，可采用版权保护技术，如水印技术、信息隐藏技术、访问控制技术等，从源头上控制非法访问、复制及传播［3］。

3.谷氨酸介导的兴奋性毒性假说：有研究表明PSD与血浆谷氨酸水平升高和谷氨酸草酰乙酸转氨酶(GOT)的降低有密切关系[7]。动物实验研究表明，不同类型的环境压力能增强边缘/皮层区域的谷氨酸释放/传递，发挥强大的结构效应，诱导树突重塑，减少突触，并可能减少类似于抑郁症患者观察到的体积[4,8]。在这些区域的绝大多数神经元和突触都使用谷氨酸作为神经递质。在脑卒中后不久增加谷氨酸和对侧前额叶谷氨酰胺/肌酸比值有助于激活PSD中的谷氨酸能系统。

(13)

 

(14)

(3)体系中NO的脱除反应。根据产物分析的结果可知，产物中的氮元素主要以形式存在，Fenton反应体系能较完全的氧化吸收NO，故推测体系中的·OH对NO的吸收起主要作用，根据相关研究[26，28-29]，推测NO在体系中与H2O2及·OH的相关反应如下：

NO(g)+·OH(aq)H+(aq)+

 

(15)

NO(g)+·OH(aq)NO2(g)+

·H(aq)，

在Matlab/Simulink中搭建直流电机模糊PID控制模型进行仿真，对比基于自调整因子模糊PID控制器与传统模糊PID控制器控制效果。

(16)

 

2H2O(1),

(17)

 

2H2O(1)，

(18)

 

·H(aq)，

(19)

 

H2O(1)。

(20)

式中，为反应的熵。

NO(g)+O2(g)NO3(g)，

从当前医院财务管理情况分析，没有培养财务管理专业人才是一个普遍现象，因为缺乏专业人才进行财务管理，所以医院财务管理工作无法在正常且规范的情况下开展，所以财务管理容易出现漏洞或者其他各类问题。另外因为没有注重专业人才培养，实际进行财务管理的人员缺乏足够经验，在进行财务管理时如果出现账目计算方面的错误，则会对整体财务管理质量产生影响。另外因为财务管理人员没有足够重视医院事务，所以一些以资金为主的非必要性矛盾也容易出现，使得医院整体发展会受到影响。财务管理人员如果没有掌握足够的专业技能，则相互之间无法进行经验交流，人员的技能水平无法得到提升，医院财务管理质量也就不能获得持续的进步。

(21)

NO(g)+NO3(g)N2O4(g)，

(22)

 

 

(23)

(4)·OH相关综合反应。综合以上反应，脱硫脱硝过程中·OH对烟气中SO2和NO的氧化作用可综合如下。

 

 

(24)

NO(g)+4·OH(aq)2H+(aq)+

 

(25)

2.3 热力学分析

为进一步探讨·OH相关综合反应，即式(24)-(25)的化学反应的方向、限度以及平衡问题，参考相关研究中的热力学计算式[30-32]对其标准吉布斯函数、标准反应焓和平衡常数进行计算分析。通过计算，得出Fenton试剂同时脱硫脱硝综合反应的吸热放热情况，反应进行的方向及限度。试验涉及的反应物和产物的热力学性质参考《兰氏化学手册》[32-33]。

Fe2+(aq)+OH(aq)Fe2+(aq)+

从全国文学界来看，按照反映知青生活的地域划分，在全国响当当的代表作家大概有以下几位：东北有梁晓声、张抗抗，陕北有史铁生，内蒙有张贤亮，云南有叶辛等。这些作家大多出生于北京、上海、杭州等大城市。上山下乡带来的巨大生活反差，使他们对现实充满无奈，对未来充满迷茫，对命运充满恐惧。他们的作品反映的是一群人、一代人在那个特定生活环境里的情感、思想与行为方式。然而，如前所说，偌大一个中原，将近一百万的知青，历时25年的上山下乡，却没有多少文学作品去直面中原知青生活，而引起全国关注的文学作品更是凤毛麟角。从这个角度上讲，《沱河记忆》的典型意义就更大了。

 

(26)

式中：为标准生产焓，kJ·mol-1；γ为化学反应摩尔数；B为化合物；β为B化合物的相态。

其他温度下的反应焓变值可按式(27)进行计算。

 

(27)

式中：T为反应温度，为物质摩尔热熔，kJ/kg·K。

根据计算结果，若反应为放热反应；若反应为吸热反应。

(2)标准吉布斯函数的计算。化学反应是否能够进行，可以通过计算体系的吉布斯自由能来进行判断，体系的吉布斯自由能变的定义见式(28)。

ΔG=ΔG(T,P)=ΔGθ(T,P)+RTln JT，

(28)

式中：JT为反应体系的变化熵；R为气体常数，一般取8.314。

化学反应的吉布斯自由能变可以按式(29)进行计算。

 

(29)

作为化学反应进行方向的判据，任何自发过程总是向着吉布斯自由能减小的方向进行。若化学反应处于平衡状态；若化学反应向反应的正向进行；若时，化学反应向反应的逆向进行。一般判断反应限度深浅的判定依据使用化学反应的与-40 kJ/mol进行比较，若化学反应限度深；若则反应限度浅。

试验采用SO2-NO-N2混合气体来模拟实际烟气，其中SO2，NO气体由SO2和NO标准气分别与高纯N2在配气柜内混合稀释制得。试验采用两组完全相同的反应器分别测定吸收和空白试验，反应器前后设置缓冲瓶，起到防止倒吸现象和对烟气进行降温的作用，从而降低反应器出口烟气的水分含量，保护烟气分析仪。

在不同反应温度下，值可以采用式(30)进行计算：

 

(30)

另外由于式(6)反应产生的O2使液面O2质量浓度相对较高，故推测还存在如下相关反应。

298 K下的反应熵变可以按照式(31)进行计算，

 

(31)

其他温度下的反应熵变可以按照式(32)进行计算，

根据式(1)～式(11)可定量计算水泥-矿渣二元体系的水化产物，为便于计算，这里假定活性氧化铝的与石膏反应形成的铝酸盐相均转化为单硫型硫铝酸该所以式(3)、式(5)和式(11)的反应不会发生。根据上述反应的近似化学计量式和表3给出的各物质的摩尔质量和摩尔体积，可定量计算水化产物的质量以及体积，其中质量表达式为

 

(32)

(3)平衡常数的计算。平衡常数Kθ值可以利用与温度T，按照式(33)进行计算。

 

(33)

在一定温度下，反应限度随Kθ的增大而提高，Kθ过小时，化学反应将无法进行。

上述反应涉及的反应物和产物的热力学性质[33]如表1所示。

 

表1 试验涉及主要物质的及

  

物质ΔfHθm/(kJ·mol-1)ΔfGθm/(kJ·mol-1)Sθm/(J·mol-1·K-1)Cθp/(J·mol-1·K-1)物质ΔfHθm/(kJ·mol-1)ΔfGθm/(kJ·mol-1)Sθm/(J·mol-1·K-1)Cθp/(J·mol-1·K-1)H+(aq) 0000SO2(g) -296.81-300.13248.22339.88H2O(lq) -285.830-237.1469.9575.35HSO-4(aq)-886.9-755.9131.7-84.0OH-(aq)-230.015-157.28-10.90-148.5HSO-3(aq)-626.22-527.8139.8-H2O2(lq)-187.79-120.42109.689.1NO-3(aq)-206.85-111.3146.70-86.6HO2(g) 10.522.6229.034.9NO-2(aq)-104.6-32.2123.0-97.5SO2-4(aq)-909.34-744.518.50-293.0NO(g) 91.2987.60210.7629.85HO(g) 39.034.2183.6430.00Fe3+(aq)-48.5-4.7-315.9-SO2-3(aq)-635.5-486.5-29.0-Fe2+(aq)-89.1-78.87-137.7-

注：表中符号分别表示物质的标准摩尔生成焓、生成吉布斯自由能、熵及热容的热容数据采用相近的计算)

通过计算，反应式(24)在T=298 K条件下，为e0.52727；在T=323 K条件下，反应式(25)在T=323K条件下，在T=323K条件下，

可见Fenton反应进行燃煤烟气脱硫脱硝的标准反应焓变均小于0，体系整体为放热反应。试验过程中，装置外壁随反应进行逐渐温热，与此计算结果相符合。反应的标准吉布斯函数与-40 kJ/mol相比均极小，说明反应可正向自发进行，且两组反应的限度均较深，平衡常数Kθ的计算结果也符合这一结论。

3 结 论

Fenton氧化法进行燃煤烟气脱硫脱硝受反应条件影响较大，在最佳工艺条件温度328 K，Fe(II)浓度3.2 mmol/L，H2O2质量分数11.2%，pH4.0下，保证液相吸收的接触时间，可以获得较高的SO2和NO的脱除率，该工艺方法可行。

(2)通过对脱硫脱硝反应产物分析，得出了Fenton反应进行燃煤烟气同时脱硫脱硝的历程，在此基础上计算了反应的热力学参数，结果表明，Fenton反应用于燃煤烟气同时脱硫脱硝可以正向自发进行，且反应限度均较深，上述反应热力学可行。

(3)通过研究Fenton氧化法进行燃煤烟气脱硫脱硝的影响因素、最佳工艺条件、反应历程，以及分析反应的热力学计算结果，发现在液相吸收Fenton反应体系中具有强氧化能力的H2O2和自由基(主要是·OH)可快速氧化燃煤烟气中SO2，NO，促进了SO2，NO的吸收和脱除过程，保障了它们的脱除率。并且上述氧化吸收反应是自发深度进行的放热反应，下一步将重点研究该反应的反应速度、反应放热和吸收液中离子脱除等问题，为该工艺的实际应用提供进一步的理论支撑。

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