0 引 言

石油焦是石油焦化裂解之后提炼的副产品，具有含碳量高、热值高、灰分少和挥发分低等特点[1-3].近年来，石油焦产量逐年增加，我国使用石油焦的方式大部分为燃烧，不但对能源造成浪费而且排放SO2等气体还会对环境造成污染.从制取高热值燃气等方面考虑，将石油焦直接应用于气化过程中产生合成气是较为理想的途径，根据气化剂的不同，气化类型可分为空气气化，富氧气化，加氢气化，水蒸气气化和空气-水蒸气复合气化等[4].Aspen Plus软件是大型化工流程模拟软件，近年来很多国内外学者利用Aspen Plus软件对气化技术进行仿真模拟.车德勇等[5]利用Aspen Plus软件建立固定床气化炉，研究了不同因素对生物质空气气化燃气热值的影响.田伟等[6]利用Aspen Plus软件建立石油焦流化床气化炉模型，研究不同气化介质对石油焦气化有效气体的影响.陈汉平等[7]基于Aspen Plus软件的吉布斯自由能最小化原则，模拟了不同因素对燃气热值与气化效率的影响.SHEN et al[8]利用Aspen Plus软件建立石油焦与煤联合气化模型，研究不同条件下对燃气体积分数的影响.空气作为气化剂进行石油焦气化具有简单、经济的优点，但空气中含有大量的氮气会稀释燃气的含量，使燃气热值较低；氧气作为气化剂进行石油焦气化是一种有效制取中热值燃气的方法，具有反应速率快和燃气热值高等优点.但氧气气化的主要缺点为需要一套相应的制氧设备，进而增加成本.氢气气化需要高温高压的条件，工业上很少采用.水蒸气气化一般很少单独使用，因为水蒸气与碳反应至少要求700 ℃，需要外界提供大量热源.

自主学习就是在学习过程中有发自内心的学习动机，并且能够自己安排学习，自主学习必须要学习者自己制定学习计划，控制学习进度，做好学习准备。学习者在学习中投入感情，有学习的动力，就使学习中的情感体验变得积极。思考策略和学习策略是学习者应该积极发展的，要学会在解决问题中学习，也就是“会学”。自我评价，自我总结，自我补救，自我检查，也是学习活动后需要进行的，也就是所谓的“坚持学”[2]。

本研究基于Aspen Plus软件建立石油焦流化床空气-水蒸气复合气化工艺流程，在这种气化工艺中, 水蒸气与碳反应所需要的热量可以由空气的部分燃烧供给.研究了气化温度、气化压强、空气当量比(equivalence ratio)、水蒸气与石油焦质量比(msteam∶mpc，下标pc为petroleum coke)对燃气体积分数与热值的影响，为工业应用提供理论参考.

1 建立气化模型

1.1 气化机理

石油焦进入流化床气化炉先被裂解为挥发分、灰分、焦炭和水分等物质，之后气化剂中的空气与焦炭发生反应生成一氧化碳和二氧化碳等物质并放出大量的热，同时气化剂中的水蒸气与碳、一氧化碳、二氧化碳进行一系列气化反应生成一氧化碳、二氧化碳、甲烷和氢气等气体[9]，还原反应所需的热量由石油焦燃烧放出的热量与外界热源联合供给.石油焦在气化炉内发生的主要反应见公式(1)～公式(10).

C+O2CO2

(1)

2C+O22CO

(2)

2CO+O22CO2

(3)

2H2+O22H2O

(4)

CH4+2O2CO2+2H2O

(5)

C+CO22CO

(6)

H2O+CCO+H2

(7)

2H2O+CCO2+2H2

(8)

3H2+COCH4+H2O

(9)

H2O+COCO2+H2

(10)

1.2 气化模型

利用Aspen Plus建立石油焦流化床空气-水蒸气复合气化工艺流程模型，需要作如下假设：1) 石油焦气化各物质含量不随时间发生变化，因为Aspen Plus是基于稳态模拟的；2) 石油焦裂解产物中的灰分为惰性物体，不参与气化反应；3) 气相与固相物质瞬间均匀混合完毕；4) 反应器内不考虑内外扩散影响，各种化学反应瞬间反应完毕；5) 气化炉内无压强梯度[10-11].

基于以上对石油焦气化机理的阐述与模型假设，建立如图1所示的石油焦空气-水蒸气复合气化模型.该模型包括4个模块单元、8个物流单元和3个热流单元.利用产率反应器(B1)根据石油焦的工业分析与元素分析模拟石油焦热解过程；利用化学计量反应器(B3)模拟石油焦与空气的燃烧反应；利用吉布斯反应器(B4)模拟石油焦与水蒸气、二氧化碳的气化反应.具体流程为：石油焦(1)进入到(B1)将其裂解为C，H，O，N，S单质及水与灰分；裂解产物(2)进入分离器(B2)，将灰分(ash)分离出来，固定碳(4)进入化学计量反应器(B3)与空气进行燃烧反应，同时其他挥发分(3)进入吉布斯反应器(B4)；在吉布斯反应器(B4)内通入水蒸气，使水蒸气与其他产物(3)和产物(5)进行气化，生成一氧化碳和氢气等燃气.热量损失(Q3)按照石油焦热值的2%计算[12-13].

  

图1 石油焦流化床气化流程Fig.1 Flow chart of fluidized bed gasification of petroleum coke

水蒸气与石油焦质量比对燃气热值与气体产率影响见图6.由图6可以看出，随着msteam∶mpc的增加，燃气热值先增大然后减少，msteam∶mpc等于0.6时热值最大；同时气化产率逐渐增大.这是因为有效气体中热值最高的CH4在msteam∶mpc=0.6之前几乎没有下降，在msteam∶mpc=0.6之后气体体积分数下降速度很快，同时，φCO先升高后降低，虽然φH2增长幅度较大，但是其热值比CH4低很多，导致燃气热值呈现先增大然后减少的趋势.随着msteam∶mpc的增加，气化气体总量增多，导致石油焦气化产气率一直上升.

2 模型验证

采用文献[15]的实验数据对模型进行验证，文献[15]中使用的流化床气化炉稀相区内径为30 mm、高为400 mm，中间设置分布板，分布板下方为水蒸气和载气预热区，分布板上方为石油焦气化反应区，密相区内径为50 mm，高为200 mm.实验使用的石油焦工业分析、元素分析和热值见表1.

1.2.2 调查内容 ①久卧病患照护者一般资料:年龄、性别、文化程度、与患者的关系、照护年限等。②照护者对30°侧卧位翻身护理技术掌握程度，包括卧位翻身5步法流程、卧位翻身目的、患者准备、移动技巧、侧卧位的角度、垫软枕的方法、变换体位的时间、变换体位的注意点及单人侧卧位协助翻身的配合要点等10项内容。

 

表1 石油焦的工业分析和元素分析Table 1 Proximate and ultimate analysis of petroleum coke

  

Proximateanalysisw/%MadVdAdFCdUltimateanalysisw/%CHONSQ/(MJ·kg-1)5．769．970．1784．1092．664．090．951．650．4835．22

为保证模型的准确性，采用与文献[15]实验相同的工况：流化床气化炉温度为800 ℃，气化剂为水蒸气，流量为1 g/min，温度为450 ℃，石油焦质量流量为0.25 g/min.各有效气体体积分数模拟结果与文献[15]实验结果见表2.由表2可以看出，一氧化碳模拟值小于实验值，而二氧化碳与氢气的模拟值均大于实验值，但误差均小于10%，说明实验值与模拟值有一定的吻合度.而甲烷的模拟值与实验值相差较大，是因为该工况下实验中的甲烷大部分来自于热裂解，气化反应所产生的甲烷较少，模拟是直接根据吉布斯自由能最小化原则考虑气化反应，但是裂解产生的有效气体只是气化产气的极小部分.

施用钙肥切莫做了无用功。近些年，部分蔬菜因缺钙导致品质降低甚至坏死，所以很多菜农都加大钙肥施用量。加上很多经销商也一再宣传钙肥要在施基肥时施足。这让菜农认为，施基肥时应大量施用钙肥。但事实不是钙肥施得越多，蔬菜就不会缺钙。虽然钙肥在土壤中和植株体内移动性差，以基施为主，但蔬菜大量表现出缺钙症状却不是钙肥施用量不足所致。而是近年来，由于土壤酸化、追求高产等因素共同作用下，土壤中盐离子浓度过高，影响了蔬菜对钙的吸收。因此，问题的关键是让蔬菜充分吸收钙肥，而不是一味地增加钙肥施用量。而且过多施用钙肥，还会改变土壤的酸碱性，对蔬菜生长非常不利。

 

表2 有效气体体积分数的模拟值与实验值的对比情况Table 2 Comparison of simulation and experimental value of mass fraction available gas

  

Availablegasφ(simulation)/%φ(experimental)/%Error/%H263．29064．2001．41CO19．33018．0007．36CO217．36015．8009．85CH40．0242．000

为了进一步验证模型的可行性，研究不同温度下氢气与一氧化碳随温度的变化趋势，利用Aspen Plus中灵敏度分析模块与实验值进行对比(结果见图2).由图2可知，模拟值与实验值拟合效果良好，认为模拟建立成功.

  

图2 模拟值和实验值变化趋势对比Fig.2 Comparison of trend of simulation value with experimental value

3 结果与讨论

3.1 空气当量比的影响

3.1.1 空气当量比对燃气体积分数的影响

在温度为1 000 ℃，压强为0.1 MPa，石油焦质量流量为1 kg/h，水蒸气与石油焦质量比(msteam∶mpc)为0.6时，研究空气当量比(范围为0.10～0.35)对燃气体积分数的影响，结果见图3.由图3可以看出，随着空气当量比的增加，φN2逐渐增加，φCO逐渐下降.事实上，CO的质量流量随着空气当量比的增加先增加后减小，因为N2的摄入量逐渐增加，导致CO的体积呈逐渐减小的趋势，当空气当量比为0.25时，CO的质量流量达到最大，同时CO2在空气当量比为0.25时开始逐渐上升，这是因为空气当量比小于0.25时，主要发生化学反应(2)，随着空气摄入量增加，化学反应(3)成为主反应，导致φCO减少，φCO2增多.随着空气当量比的增加，氧化反应放出的大量热促使化学反应(7)正向移动，导致φH2增大，当空气当量比等于0.25时，φH2开始下降，这是因为摄入空气量增多，促使反应(4)正向移动，使得φH2减少.φCH4随着空气当量比的增加一直减少，直到为0.这是因为，随着空气摄入量的增加，化学反应(5)加强并放出大量热，同时化学反应(9)因为吸热导致反应逆向移动，也会使φCH4减少.

  

图3 空气当量比对燃气体积分数的影响Fig.3 Effect of equivalence ratio on gas volume fraction□—H2；○—N2；△—CO；▽—CO2；◇—CH4

3.1.2 空气当量比对燃气热值与气体产率的影响

空气当量比对燃气热值与气体产率影响见图4.由图4可以看出，随着空气当量比的增加，燃气热值逐渐减少，同时气化产率逐渐增大.这是因为，有效气体中虽然H2的体积分数开始时逐渐增多，但是CH4与CO的体积分数逐渐减少，导致整个燃气的热值逐渐减少；同时N2的摄入量增大，一方面会使燃气热值减少，另一方面也会使气化产率逐渐增大.

  

图4 空气当量比对燃气热值与气体产率的影响Fig.4 Effect of equivalence ratio on calorific value and yield of gas

3.2 msteam∶mpc的影响

3.2.1 msteam∶mpc对燃气体积分数的影响

县乡河道广义包括流经广大农村地区，直接为农村生产生活服务的河流、湖泊和沟塘等。按水利部《河道等级划分办法》划分，县乡一般为4级、5级以下河道；按行政管理权限区分，一般为县级以下河道。根据《全国中小河流治理重点县综合整治试点规划工作大纲》要求，治理对象为县级及以下行政管理的县乡河道水系，原则上集水面积为50～200km2。每个项目区涉及的河道较长，建筑物数量较多，但河道堤防及建筑物等级较低，均为5级。

82例患者中，急性血栓9例，血栓大小：长0.6～22.0 cm，直径0.7～3.3 cm，彩色多普勒超声检查病变静脉管腔明显增宽，其内充满低或无回声，血管壁与血栓界限清晰，无增厚，病变处无血流信号；陈旧性血栓73例，其中28例为伴有再通的不全性血栓，彩色多普勒超声显示病变静脉管径粗细不等，管壁局限性或弥漫性增厚，管腔内有强弱不等的实性回声，与血管壁分界不清，局部管腔血流充盈缺损，血流变细，周边有缝隙状血流信号。

  

图5 msteam∶mpc对燃气体积分数的影响Fig.5 Effect of msteam∶mpc on gas volume fraction□—H2；○—N2；△—CO；▽—CO2；◇—CH4

3.4.1 压强对燃气体积分数的影响

3.2.2 msteam∶mpc对热值与气体产率的影响

从化学反应动力学观点考虑，石油焦气化过程主要是碳与气化剂之间的非均相反应.两相之间的总反应速度同时受三种速度控制，分别为分子内扩散速度、分子外扩散速度与化学反应速度.石油焦孔隙结构很不发达[2]，在石油焦气化反应中，气-固两相扩散影响使得实际的反应达不到理想的化学平衡.而RGibbs反应器是根据Gibbs自由能最小化原则计算产物的，因此，由RGibbs反应器模块计算的产物与实际值具有一定的偏差.本研究假设石油焦气化反应的均相反应可以达到化学平衡，而气-固非均相反应无法达到化学平衡，因此，通过在反应器(B3)设置化学反应(1)的反应程度来调控碳的转化程度、在RGibbs反应器(B4)限制平衡法模块对化学反应(6)～化学反应(8)进行平衡温度控制来修正模型[14].

  

图6 msteam∶mpc对燃气热值与气体产率的影响Fig.6 Effect of msteam∶mpc on calorific value and yield of gas

Y o u n g在美国名校学习计算机，很早就离开了家。上次能在北京遇到他也是奇遇，他们大学的同学来中国玩儿，正好他能听读中文就把他拉上了。

3.3 温度的影响

3.3.1 温度对燃气体积分数的影响

在温度为1 000 ℃，压强为0.1 MPa，石油焦质量流量为1 kg/h，空气当量比为0.1的条件下，msteam∶mpc对燃气体积分数的影响见图5.由图5可以看出，随着msteam∶mpc逐渐增加，φH2逐渐上升，而φN2和φCH4逐渐下降.这是因为，增加水蒸气的摄入量相当于增加了反应物的浓度，导致化学反应(7)正向移动，φH2变大，同时化学反应(9)逆向移动，使得φCH4逐渐下降.随着msteam∶mpc逐渐增加，φCO先增加后减少.事实上，CO的质量流量随着msteam∶mpc的增加一直增加，只是φH2上升过快，导致φCO出现下降趋势，这是因为化学反应(7)和化学反应(9)都向着生成CO的方向移动，使得CO质量流量一直增加.随着msteam∶mpc逐渐增加，燃气中的φCO2几乎为0，这是因为，气化炉内摄入空气量较少，主要发生化学反应(2).此外，因为水蒸气的摄入量逐渐增多，会导致整个气化炉温度下降，化学反应(8)和化学反应(10)逆向移动，不利于CO2的生成.

在压强为0.1 MPa，石油焦质量流量为1 kg/h，空气当量比为0.1，msteam∶mpc为1的条件下，研究温度对燃气体积分数的影响，结果见图7.由图7可以看出，温度对燃气体积分数的影响不是很剧烈.随着温度的升高，φH2和φCO逐渐升高，同时，φN2，φCO2，φCH4逐渐降低，当温度达到850 ℃时，燃气中各气体的体积分数几乎不再发生变化.这是因为，在温度上升初期，化学反应(6)吸热，平衡向正向移动，φCO逐渐升高而φCO2逐渐降低，同时化学反应(9)平衡向逆向移动，导致φH2逐渐升高而φCH4逐渐降低.当温度达到850 ℃时，φCO2和φCH4接近于0，说明化学反应(6)进行得很彻底，同时化学反应(8)和化学反应(10)逆向移动接近极点.虽然在此工况下温度到达一定程度之后对燃气组分影响不大，但由于石油焦气化活性较低，可以适当提高温度来加快气化反应速率.

  

图7 温度对燃气体积分数的影响Fig.7 Effect of temperature on gas volume fraction□—H2；○—N2；△—CO；▽—CO2；◇—CH4

3.3.2 温度对燃气热值与气体产率的影响

温度对燃气热值与气体产率的影响见图8.由图8可以看出，温度对燃气热值与气体产率影响都不是很大.随着温度的升高，燃气热值逐渐下降而气体产率逐渐上升，但是两者变化的幅度不是很大.从700 ℃～1 000 ℃，燃气热值只下降0.5 MJ/m3，气体产率也只上升0.4 m3/kg.热值下降的原因是，燃气中热值最高的CH4体积分数出现下降，虽然H2和CO都有所上升，但是二者的热值都没有CH4的热值高.

  

图8 温度对燃气热值与气体产率的影响Fig.8 Effect of temperature on calorific value and gas yield of gas

3.4 压强的影响

  

图9 压强对燃气体积分数的影响Fig.9 Effect of pressure on gas volume fraction□—H2；○—N2；△—CO；▽—CO2；◇—CH4

在温度为700 ℃，石油焦质量流量为1 kg/h，空气当量比为0.1，msteam∶mpc为1的条件下，研究压强对燃气体积分数的影响，结果见图9.由图9可以看出，随着压强的增强，φCO与φH2逐渐下降，而φN2，φCO2，φCH4逐渐上升.这是因为，增大压强化学平衡向体积减少的方向移动，因此化学反应(3)平衡向正向移动，导致φCO2上升；同时化学反应(9)正向移动，导致φCH4逐渐上升，可见制取CH4需要高压环境.同时，化学反应(7)和化学反应(8)平衡向逆向移动，导致φCO与φH2逐渐下降.当压强到达6 MPa以后，各气体体积变化幅度不再明显，这是因为此时燃气中的φH2已经较少.通过化学反应(9)可以看出，制取CH4需要大量H2，若H2较少时，即使增加压强，化学反应(9)平衡移动不再明显，同时气化炉中各个化学反应都快接近反应完全的极限，使得当压强到达6 MPa以后，各气体体积变化幅度不再明显.

3.4.2 压强对燃气热值与气体产率的影响

压强对燃气热值与气体产率的影响见图10.由图10可以看出，随着压强的增大，燃气热值逐渐增大，而气体产率逐渐减小.这是因为，随着压强的增大，虽然φCO与φH2逐渐下降，但是燃气中热值最高的φCH4剧烈上升.随着压强的增大，由于生成CH4需要消耗大量H2，使得燃气的总体积减少，因而燃气气体产率逐渐减小.

6月22—24日，永丰县平均降雨量达217 mm，强降雨期间，共发布山洪灾害预警短信1 235条，全县紧急转移人员2 582人，倒塌房屋147间，514人在房屋倒塌前提前转移。

网络语气词如“我去”“我汗”“我擦”等其主要功能是承载情绪宣泄和表示不满和意外的。最初“A了(嘞)个B”式就在此类词中产生。

  

图10 压强对燃气热值与气体产率的影响Fig.10 Effect of pressure on calorific value and yield of gas

4 结 论

1) 随着空气当量比的增加，φCO和φCH4逐渐下降，φN2和φCO2逐渐上升，φH2先上升后下降.由于CH4热值最大，φCH4减少，热值也随之降低.同时由于空气摄入量增加，使气化产率增加.

2) 随着msteam∶mpc的增加，φH2逐渐上升，φCH4和φN2逐渐下降，φCO先上升后下降，φCO2几乎为0.当msteam∶mpc=0.6时，燃气热值最高.

3) 温度对燃气体积分数的影响不是很剧烈，当空气当量比为0.1，msteam∶mpc为1时，气化炉温度设置为850 ℃可以满足气化所需的温度要求，但适当升高炉温可提高石油焦气化反应活性.

2.加工技术欠缺，属粗加工范畴。在普通的加工过程当中缺乏精准的控制，仅仅是大范围的掌控和粗略的加工，无法完全对小麦价值予以开发，更为严重的是由于技术的欠缺，小麦中的营养物质未能被完全保留下来，而这一部分所流失的营养若是能够被保留下来，必将创造巨大的效益。

4) 随着压强的增加，φCO和φH2逐渐减小，φCH4，φN2，φCO2上升，由于压强的增加可使φCH4逐渐上升，因此燃气热值上升.综合考虑成本与燃气热值，最适反应压强为6 MPa.

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