近年来，具有二维层状晶体结构特征的类石墨烯过渡金属硫化合物(化学式为MX2, 其中M = Mo、W等；X = S、Se或Te)因其独特的物理化学特性而激起了人们的极大研究兴趣[1-4]. 在众多的MX2中，MoS2因具有较大的自然丰度和较高的热稳定性而受到人们的广泛关注. 块体或多层MoS2由层与层之间弱的范德瓦耳斯力相结合，层内Mo和S原子之间以较强的共价键相结合，因此，可以较容易地获得单层或多层类石墨烯MoS2纳米薄膜[2-4]. 基于该原理，Novoselov等人[5]于2005年采用机械剥离的方法获得了单层MoS2. 在2010年, Mak等人[6]发现，当块体MoS2逐渐减薄到单层时，其禁带宽度会由～1.29 eV逐渐增加到～1.90 eV，能带结构也由间接带隙逐渐转变为直接带隙，并且单层MoS2表现出极强的光致发光峰，其发光量子效率比体材料高出4个数量级. 因此，MoS2被认为是另外一种有可能替代Si 的新型半导体材料. 当材料的厚度减小到几个纳米时，费米能级附近的电子能级将由连续态分裂成分立能级，即所谓的量子限域效应，该效应能够对二维MX2的光电性质产生重要影响. 比如，Yu等人[7]通过研究1～10层MoS2的介电常数发现，由于激子的量子限域效应，激子共振波长处的介电常数随MoS2层数的增加先减小后增加. 此外，我们最近采用无限深量子阱模型和分数维空间里的量子阱模型对不同厚度MoS2薄膜的光导率进行了理论研究[8]，结果表明，随MoS2薄膜厚度的减小，激子的量子限域效应导致光导率的峰位发生蓝移，并使激子光导率的强度呈现出e指数衰减的趋势.

当二维原子薄膜位于两绝缘介质界面处时，如果薄膜的光导率不为零并表现出对厚度的依赖性，那么界面处的表面电荷密度将不为零且随薄膜厚度的变化而变化. 此时两绝缘介质界面处的电磁场边界条件将受二维原子薄膜的影响，进而影响界面处的光场分布[9]. 目前，尽管已有许多学者研究了二维原子薄膜MoS2对两绝缘介质界面处的反射、透射以及吸收等光学系数的影响[9-11]，但二维MoS2对Goos-Hänchen (GH)位移的影响还不是很清楚，GH位移对MoS2层数的依赖关系还有待研究. 本工作将根据反射系数的相位角推导计算光束在Al2O3/MoS2/空气结构中发生全反射时的GH位移，探讨单层与多层MoS2对GH位移的影响.

1 理论模型与计算方法

如图1所示，MoS2薄膜位于两半无限介质Al2O3与空气之间，入射光的波长λ0为单层MoS2的A激子共振波长660 nm，在该波长下，1—10层MoS2的复折射率分别为：n1 = 4.93+i1.02, 4.45+i0.91, 4.31+i0.77, 4.28+i0.71, 4.17+i0.69, 4.30+i0.66, 4.47+i0.74, 4.70+i0.74, 4.73+i0.82, 4.82+i0.80，膜厚分别为d = 0.65, 1.30, 1.90, 2.50, 3.10, 3.50, 4.30, 5.20, 5.60, 6.20 nm[7]. 在可见光范围内，入射介质Al2O3的折射率近似为常数n0 = 1.77. 当入射角θ0超过一定值(即临界角θC)时将发生全反射，反射光束相对于入射光束沿界面将产生一个侧向位移，称为GH位移. 该位移可表示为[12]

(1)

式中k0 = 2πn0/λ0为入射介质中的波矢量，Φ是反射系数r的相位角.

我们假定所有介质都是非磁性的，根据传输矩阵理论[11]，当一束p偏振光入射至MoS2薄膜的表面时，薄膜的特征矩阵可表示为

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(2)

则MoS2的振幅反射率r和透射率t可表示为

(3)

图1 Al2O3/MoS2/空气界面上的GH位移示意图

图5所示为发生全反射后的GH位移. 可以看到，在相同的入射条件下，当入射角小于47°时，GH位移随MoS2厚度的增加而减小；当入射角大于55°时，GH位移随MoS2厚度的增加而增大. 在47°～55°之间，GH曲线出现交叉，而不同厚度MoS2的最大吸收率也主要出现在该入射角范围内(见图3(b)). 为此，图4中给出了入射角为θm时的GH位移. 从图中可以看到，当MoS2的厚度d≤3.50 nm (层数为6)时，GH位移随d的增加而减小；当d>3.50 nm时，GH位移随d的增加而增加.

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(4)

在上述表达式中，β = 2π/λ0n1dcosθ1，Pj=cosθj/nj (j=0,1,2)，θj满足n0sinθ0 = n1sinθ1 = n2sinθ2. 由此，我们可以得到MoS2薄膜的反射率和透射率

根据式(1)—式(3)，我们可以看出，GH位移是入射角θ0 以及MoS2厚度d与其复折射率n1的函数. 为了考察d与n1两个变量对GH位移的影响，我们首先固定d的值(比如取单层MoS2的厚度0.65 nm)，通过改变n1值得到如图6所示的GH位移. 从图中可以看出，当θ0 < 55°时， GH位移几乎不受n1的影响；当θ0 > 55°时，在同一入射角度下，GH位移随MoS2层数增加至5而逐渐减小，随后GH位移随层数的增加而增大，该现象与n1随层数增加的演变规律相似. 根据Yu等人[7]的研究结果，当MoS2的厚度减小到接近或小于体材料中弱束缚的电子与空穴间的距离时，激子会受到较强的量子限域效应. 由于该效应，复折射率n1随MoS2层数的增加呈现出先减小后增大的演变规律. 从图6的插图中还可以看到，在同一入射角度下，改变n1所引起的GH位移最大改变量不超过5 nm. 但是根据图5，当θ0 > 55°时，GH位移随MoS2层数变化的最大改变量远大于5 nm. 因此，复折射率n1在GH位移调制中并不发挥主导作用.

(5)

(6)

根据能量守恒定律，可以求得MoS2薄膜的吸收率A=1-R-T. 发生全反射时，根据Φ=arg(r)以及式(1)和式(3)，我们可以求得GH位移. 为了验证该方法的准确性，我们将MoS2的厚度设为d=0 nm，由此可以求得入射光由Al2O3入射到空气时产生的GH位移，如图2中虚线所示. 对于两种介质界面处产生的GH位移，我们可以通过下式求得[13]

(7)

其中m=n0/n2. 由上式求得的GH位移如图2中实线所示. 可以看到，两种方法计算得到的GH位移随入射角的变化趋势是类似的，只是对于相同的入射角，由式(7)得的GH位移略大.

图2 当入射光由Al2O3入射至空气时，根据公式(1)和(7)计算得到的GH位移

2 计算结果与讨论

为了确定全反射时的临界角，我们首先计算了不同厚度MoS2薄膜的反射率与吸收率，如图3所示. 从图3(a)中可以看到，当入射角增加到34.4°时反射率达到最大值(95%以上)，意味着临界角θC=34.4°，且由于MoS2的厚度远小于入射光的波长，θC值几乎不受MoS2的影响，该现象与Ansari等人[10]以及Bludov等人[14]的结果相符，即两绝缘介质界面处的二维原子膜几乎不对全反射临界角产生影响. 从图3(b)中可以看到，发生全反射后MoS2的吸收谱呈现出一个吸收峰(即最大吸收率)，该吸收峰所对应的入射角θm由单层时的48.4°逐渐增加到10层时的55.8°. 由于MoS2厚度与θm值的共同增加，入射光在MoS2薄膜中经历的光程亦会增加，因此，MoS2的最大吸收率随其厚度的增加而以近似线性的关系增加，如图4所示.

R=|r|2

图3 不同层数MoS2的(a)反射率与(b)吸收率

图4 不同厚度MoS2的最大吸收率和对应的入射角θm以及在该入射角下的GH位移

图5 GH位移随入射角以及MoS2层数的变化关系，插图为局部放大图

图6 MoS2的厚度设置为0.65 nm，利用不同层数MoS2的复折射率得到的GH位移曲线，插图为局部放大图

图7所示为固定n1值(取单层MoS2的复折射率4.93+i1.02)，通过改变MoS2的厚度d得到的GH位移曲线. 可以看出，图7与图5中GH位移的变化规律相似，改变d值所引起的GH位移改变量与图5所示结果相接近. 因此，MoS2原子膜的厚度d在GH位移调制中起主要作用.

图7 MoS2的复折射率设置为4.93+i1.02，利用不同层数MoS2的厚度得到的GH位移曲线，插图为局部放大图

3 结论

本文根据传输矩阵理论模拟计算了位于Al2O3与空气界面处不同厚度MoS2的反射率、吸收率及其对GH位移的影响. 研究结果表明，当入射角θ0 ≥ 34.4°时发生全反射，且由于MoS2超薄的膜厚度，全反射临界角几乎不受MoS2的影响；当47°≤θ0≤55°时，MoS2具有最大吸收率，且随着MoS2厚度的增加，最大吸收率及该吸收率所对应的入射角θm逐渐增大；在MoS2厚度与其复折射率的共同影响下(其中前者起关键作用)，入射角为θm时的GH位移随MoS2厚度的增加先减小后增大，但当34.4° < θ0 < 47°时，GH位移随MoS2厚度的增加而减小；当55°<θ0<90°时，GH位移随MoS2厚度的增加而增大.

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