全氟化合物(PFCs)是一类具有优良热稳定性、化学稳定性、高表面活性以及疏水疏油性能的化合物，被大量应用于化工、纺织、皮革和炊具制造等诸多领域[1]。随着研究的深入，人们认识到全氟化合物会在生物体内富集，对人体健康造成危害，因此，许多法规将此类化合物列入禁限制使用清单。ECHA发布的欧盟REACH法规将全氟十一酸至全氟十四酸、全氟辛酸、全氟壬酸、全氟癸酸、全氟己基磺酸8类PFCs列入高关注物质清单。2017版OEKO-TEX Standard 100中新增24种PFCs，限制其在纺织品中的使用。在食品接触材料领域，PFCs最常见的用途是生产炊具涂料、防水或防油的纸制品[2]，一些具有含氟涂层的食品接触材料可能含有多种PFCs。从食品接触材料迁移到食品中的PFCs是进入人体PFCs的重要来源[3-6]，因此建立完善、准确的全氟化合物的分析检测方法对于保障人类健康十分必要。

近年来随着对PFCs毒性认识的加深，对同时检测多种PFCs方法的研究越来越多，国内外已有很多关于PFCs检测方法的报道[7-22]，其中以液相色谱-串联质谱法和气相色谱-质谱法为主，检测物质主要是全氟辛酸(PFOA)和全氟辛烷磺酸(PFOS)，但对于一些新型的PFCs(如全氟磺酰胺、氢取代全氟烷酸等)，尚缺少分析检测方法。然而许多新型PFCs已在消费品中使用，因此亟待建立一种涵盖不同系列PFCs的检测方法，以达到降低或控制材料风险的目的。

由于全氟化合物的沸点很高，采用气相色谱法分离时需先对其进行衍生化处理以降低沸点[22]，从而增加了样品前处理的步骤以及检测结果的不稳定性，导致其使用受到限制，因此液相色谱的分离方法更适合PFCs的检测。本文采用液相色谱方法对食品接触材料迁移模拟环境中的全氟化合物进行分离，建立了27种全氟化合物的高效液相色谱-串联质谱检测方法。

1 实验部分

1.1 仪器与试剂

Agilent 1200液相色谱仪(美国，安捷伦公司)，配有G1312B二元混合泵；Agilent 6410三重四极杆串联质谱仪(美国，安捷伦公司)，配电喷雾离子源(ESI)和MassHunter软件数据处理系统；Poroshell 120 EC-C18(100 mm×2.1 mm,2.7 μm)色谱柱；AS20500A 超声波发生器(加拿大，AUTO Science 公司)；Milli-Q超纯水机(德国，默克公司)。

全氟丁酸(PFBA，99.0%)、全氟戊酸(PFPeA，99.0%)、全氟己酸(PFHxA，99.0%)、全氟庚酸(PFHpA，99.0%)、7H-十二氟庚酸(HPFHpA，99.0%)、全氟壬酸(PFNA，99.0%)、全氟癸酸(PFDA，99.0%)、2H,2H-全氟癸酸(H2PFDA，99.0%)、全氟-3,7-二甲基辛酸(PF-3,7-DMOA，99.0%)、全氟十一酸(PFUnA，99.0%)、2H,2H,3H,3H-十七氟十一酸(H4PFUnA，99.0%)、全氟十二酸(PFDOA，99.0%)、全氟十三酸(PFTRIDA，99.0%)、全氟十四酸(PFTEDA，99.0%)、全氟十六酸(PFHeDA，99.0%)、全氟丁烷磺酸(PFBS，99.0%)、全氟庚基磺酸(PFHpS，99.0%)、十三氟辛磺酸(H4PFOS6∶2，99.0%)、全氟辛基磺酰胺(PFOSA，99.0%)、N-甲基全氟辛基磺酰胺(N-MeFOSA-M，99.0%)、N-乙基全氟辛烷磺酰胺(N-EtFOSA-M，99.0%)、N-甲基全氟辛基磺酰胺乙酸(N-MeFOSAA，99.0%)、N-乙基全氟辛基磺酰胺乙酸(N-EtFOSAA，99.0%)均购自挪威Chiron公司；全氟辛酸(PFOA，99.0%)和全氟辛烷磺酸(PFOS，99.0%)购自德国Dr.Ehrenstorfer公司；全氟己烷磺酸(PFHxS，99.0%)和全氟癸烷磺酸(PFDS，99.0%)购自加拿大Wellington公司。甲醇、乙醇、乙腈均为色谱纯，购自Tedia公司；醋酸铵(分析纯)为广州化学试剂厂产品，橄榄油购自国药集团化学试剂有限公司，实验用水为超纯水。

1.2 标准工作溶液

分别称取27种全氟化合物标准物质各5 mg，用甲醇溶解并定容至100 mL，配制成质量浓度为50 mg/L的27种全氟化合物单标储备液。移取50 μL和500 μL以上各单标储备液，分别用甲醇定容至25 mL，配制成质量浓度为0.1 mg/L和1.0 mg/L的全氟化合物标准混合中间液。

质谱条件：电喷雾离子源(ESI)，多反应监测负离子模式(MRM)，毛细管温度：350 ℃，氮气流速：8 L/min，雾化器压力：20 psi，毛细管电压：4 000 V。

色谱条件：PoroShell 120 EC-C18(100 mm×2.1 mm，2.7 μm) 色谱柱；柱温25 ℃；进样体积5 μL；流动相：A为水，B为甲醇；采用梯度洗脱程序：0～3 min，10%B；3～4 min，10%～20%B；4～5 min，20%～45%B；5～11 min，45%～70%B；11～18 min，70%～85%B；18～19 min，85%～100%B；19～20 min，100%～75%B；20～21 min，75%～50%B；21～24 min，50%～20%B；24 min，20%～10%B；流速：0.2 mL/min。

分别考察了全氟化合物在Agilent Zorbax SB-C18柱(150 mm×4.6 mm,5 μm)、Poroshell120 EC-C18柱(150 mm×3.0 mm,2.7 μm)和Eclipse XDB C18柱(150 mm×4.6 mm,3.5 μm)上的分离情况。结果表明，目标物质在Zorbax SB-C18柱和Eclipse XDB C18柱上部分峰的保留时间相近，分离效果差，在Poroshell120 EC-C18柱上分离情况良好(见图1)。

分别采用甲醇-水、甲醇(10 mmol/L醋酸铵)-水和甲醇(0.1%氨水)-水体系作为流动相，对100 μg/L的混合标准溶液进行测定。结果显示，目标物质在甲醇-水和甲醇(0.1%氨水)-水体系中响应略强。原因可能是目标物质均以其准分子离子[M-1]-作为母离子并进行检测，中性或偏碱性流动相可使目标物质容易脱去质子，增加了母离子的形成。但由于氨水的危害较大，故实验选择甲醇-水体系作为流动相。

根据(EU)No.10/2011，将样品浸泡于食品模拟物中(3%乙酸、10%乙醇、50%乙醇和橄榄油)，每6 dm2食品接触材料加入1 L食品模拟物。对于水相模拟物3%乙酸、10%乙醇和50%乙醇，直接取食品模拟物经滤膜过滤后上机测试；对于橄榄油，取10 g橄榄油于具塞锥形瓶中，加入2 mL乙腈，涡旋振荡5 min，静置分层，取上层溶液经滤膜过滤后上机测试。

1.3 样品的预处理

分离胶浓度为12%，浓缩胶浓度为5%，进样量为10 μL，电泳槽中加入电泳缓冲液（Tris 3.04 g、甘氨酸14.42 g、SDS1 g、用蒸馏水溶解、调pH 8.3后定容至1000 mL），开始电压为80 V，进入分离胶后电压加大至170 V，需1～2 h。

1.4 液相色谱-串联质谱条件

在汽车制造业，成功的案例比比皆是，例如一汽轿车通过应用精益生产，不断进行企业创新管理基础知识的积累和探索，创造出红旗生产管理方式（HPS）。由此可见，基于精益生产的企业创新管理模式对形成企业独特的管理方式与快速发展发挥着重要的作用。

“玩”“阴”“术”三字及其组合，是通过那些见不得阳光、上不了台面的肮脏手段，才能达到不可告人之目的：铲除一切敌手，夺取一切私利。此三字是文化糟粕“厚黑学”的核心伎俩，若盛行于官场与民间的方方面面，危害无穷。

图1 27种全氟化合物的总离子流色谱图 Fig.1 TIC chromotagram of 27 perfluorinated compounds 1：PFBA，2：PFPeA，3：PFBS，4：PFHxA，5：PFHxS， 6：PFHePA，7：7HPFhpA，8：H4PFOS 6∶2，9：PFHpS， 10：PFOA，11：PFOS，12：PFNA，13：PFDA， 14：PF-3,7-DMOA，15：H2PFDA，16：PFDS， 17：N-MeFOSAA,18：PFUnA，19：N-EtFOSAA， 20：PFDoA，21：PFOSA，22：PFTRIDA，23：H4PFUnA， 24：PFTEDA，25：N-MeFOSA-M， 26：N-EtFOSA-M，27：PFHeDA

2 结果与讨论

2.1 色谱柱的选择

水相模拟液的标准工作溶液：分别移取100、200、500 μL上述0.1 mg/L标准混合中间液，100、500、1 000 μL上述1.0 mg/L标准混合中间液，以甲醇为溶剂定容至10 mL，配制成质量浓度分别为1、2、5、10、50、100 μg/L的标准工作溶液。

图2 提取溶剂和提取量的比较分析 Fig.2 Comparison of extraction effective by different extraction solvents and their volume

2.2 橄榄油中提取试剂及用量的选择

橄榄油不能直接上机测试，需先进行溶剂转换。分别采用甲醇、乙腈、乙腈-水(1∶1)、乙腈-水(3∶1)作为提取试剂进行加标回收实验，比较不同提取剂体积(1.0、1.5、2.0、2.5、3.0 mL)下的回收效率。由图2可见，随着萃取体积的增大，3种全氟化合物的萃取效率增加，当萃取体积超过2 mL时，萃取效率增加不明显，因此选取2 mL为最佳萃取体积。采用甲醇和乙腈-水(1∶1)为提取试剂时，提取试剂与橄榄油的分界不明显，萃取效率较低；而采用乙腈萃取时，提取试剂与橄榄油分界最清晰，萃取效率最高，因此选择乙腈为最佳萃取试剂。

2.3 流动相的选择

橄榄油模拟液的标准工作溶液：分别移取20、40、100 μL上述0.1 mg/L标准混合中间液，20、100、200 μL上述1.0 mg/L标准混合中间液，加至10 mL橄榄油中，加入2 mL乙腈，涡旋振荡5 min，待溶液分层后，取上层溶液作为标准工作溶液。

2.4 质谱条件的优化

采用SCAN模式对27种全氟化合物标准溶液进行扫描，分别选择响应最大的碎片离子作为前级离子；以0～80 eV的碰撞能量进行产物离子模式扫描，优化碰撞能量，选择定量和定性离子对。优化的色谱参数见表1。

表1 全氟化合物的方法参数 Table 1 Specific parameters for the PFCs included in the method

No.CompoundRetention time(min)Precursor ion(m/z)Produce ion(m/z)Collision energy(eV)1Perfluorobutyric acid(PFBA)12.36213.0168.9*52Perfluoropentanoic acid(PFPeA)13.18262.9218.6*,69.15,503Perfluorobutanesulfonic acid(PFBS)13.28299.180.0*,99.035,354Perfluorohexanoic acid(PFHxA)13.94313.0269.0*,118.95,205Perfluoroheptanoic acid(PFHpA)14.76362.8319.0*,169.15,156Perfluorohexanesulfonic acid(PFHxS)14.77398.880.0*,99.050,3577H-Dodecafluoroheptanoic acid(HPFHpA)14.97344.9280.8*,131.15,2581H,1H,2H,2H-Perfluorooctanesulphonic acid(H4PFOS6∶2)15.71426.8407.0*,81.145,59Perfluoroheptanesulfonic acid(PFHpS)15.74448.980.0*,99.160,5510Perfluorooctanoic acid(PFOA)15.76413.0369.0*,169.15,1511Perfluorooctanesulfonic acid(PFOS)16.65498.879.9*,99.060,6012Perfluorononanoic acid(PFNA)16.71462.8419.0*,218.85,10132H,2H-Perfluorodecanoic acid(H2PFDA)17.59477.0393.0*,63.045,2014Perfluorodecanoic acid(PFDA)17.69512.8468.8*,218.810,1515Perfluoro-3-7-dimethyl octane carboxylate(PF-3,7-DMOA)17.69512.8218.7*,168.820,3516Perfluorodecanesulfonic acid(PFDS)18.56598.880.0*,99.180,6017Perfluoroundecanoic acid(PFUnA)18.74562.9518.8*,268.85,1518N-Methyl-perfluoroctanesulfonamido acetic acid(N-MeFOSAA)18.75570.2511.8*,418.925,3019N-Ethyl-perfluoroctanesulfonamido acetic acid(N-EtFOSAA)19.42584.2525.8*,418.925,2520Perfluorododecanoic acid(PFDOA)19.74613.0569.1*,169.15,2521Perfluoroctanesulfonamide(PFOSA)20.14497.977.9*,147.950,3022Perfluorotridecanoic acid(PFTRIDA)20.69663.1619.0*,169.110,30232H,2H,3H,3H-perfluoroundecanoic acid(H4PFUnA)20.76490.7366.8*,386.925,1024Perfluorotetradecanoic acid(PFTEDA)21.60713.0669.1*,169.010,2525N-Methyl-perfluoroctanesulfonamide(N-MeFOSA-M)21.67511.8168.8*,218.830,3026N-Ethyl-Perfluoroctanesulfonamide(N-EtFOSA-M)22.32526.1169.0*,219.130,3027Perfluorohexadecanoic acid(PFHeDA)23.27813.0768.9*,169.15,25

*quantitation ion

2.5 线性范围与定量下限

对全氟化合物混合标准工作溶液进行测试，以各物质的质量浓度(X，μg/L)为横坐标，对应峰面积(Y)为纵坐标绘制标准曲线，27种全氟化合物在1～1 000 μg/L质量浓度范围内线性关系良好。以10倍信噪比(S/N=10)计算定量下限(LOQ)，在3%乙酸中LOQ为0.35～9.70 μg/kg，在10%乙醇中LOQ为0.28～8.40 μg/kg，在50%乙醇中LOQ为0.28～8.72 μg/kg，在橄榄油中LOQ为 0.45～9.85 μg/kg，测试结果见表2。

我在庐山亲眼见到蒋介石。1947年夏天，我坐在牯岭街家中二楼窗前，见蒋介石从东谷过来，他披一件黑色斗篷，有几个便衣警卫跟随，沿台阶走上来，经过我家门前，没有前呼后拥，也没人在意。我心里恨恨的，觉得就是这个人，把中国搞得一团糟。

2.6 方法的回收率与精密度

在4种食物模拟物中进行加标回收实验，加标水平为10 ng和100 ng。每个加标水平平行测试6次，结果见表2。27种全氟化合物的加标回收率为82.6%～112.1%，相对标准偏差(RSD)为2.2%～7.2%。

表2 27种全氟化合物的定量下限、回收率和相对标准偏差 Table 2 Quantitation limits,recoveries and RSDs of 27 perfluorinated compounds

Compound 3% Acetic acid10% Alcohol50% AlcoholOlive oilLOQ(μg/kg)R/%(10,100 ng)RSD/%(10,100 ng)LOQ(μg/kg)R/%(10,100 ng)RSD/%(10,100 ng)LOQ(μg/kg)R/%(10,100 ng)RSD/%(10,100 ng)LOQ(μg/kg)R/%(10,100 ng)RSD/%(10,100 ng)PFBA0.38100.7,95.46.6,4.20.3292.2,93.25.3,2.60.36112.1,101.55.0,2.40.4591.4,92.24.6,4.5

(续表2)

Compound 3% Acetic acid10% Alcohol50% AlcoholOlive oilLOQ(μg/kg)R/%(10,100 ng)RSD/%(10,100 ng)LOQ(μg/kg)R/%(10,100 ng)RSD/%(10,100 ng)LOQ(μg/kg)R/%(10,100 ng)RSD/%(10,100 ng)LOQ(μg/kg)R/%(10,100 ng)RSD/%(10,100 ng)PFPeA0.4198.0,101.16.5,6.00.3588.3,94.16.2,3.10.40107.0,99.44.6,2.80.58108.3,105.44.5,5.5PFHxA0.3596.1,96.36.4,4.30.2888.4,95.23.8,2.20.2899.6,99.53.8,2.60.4695.6,97.24.4,3.0PFHpA0.4397.5,100.66.0,4.20.35108.6,103.33.4,3.60.32102.5,99.63.6,3.40.5886.4,97.43.0,3.8HPFHpA1.0593.9,93.67.2,3.90.97108.3,90.05.8,4.40.9486.8,91.76.2,3.20.97105.9,95.14.2,3.5PFOA0.4299.9,102.75.4,2.70.2892.8,110.22.4,4.20.3089.9,99.84.3,3.40.4585.1,86.36.2,4.8PFNA0.36105.3,101.37.0,3.80.3099.3,109.33.0,2.90.32108.7,99.95.0,3.50.6089.5,89.25.0,4.4PFDA0.38100.5,101.36.0,5.50.33102.5,88.82.8,2.50.3388.8,100.54.2,2.40.5595.4,94.43.0,5.1H2PFDA9.70-,87.1-,7.08.40-,91.0-,3.58.72-,93.2-,6.59.85-,87.5-,7.0PF-3,7-DMOA0.84103.0,102.97.0,2.70.76110.1,98.56.3,4.80.77105.0,102.84.2,4.10.8287.7,91.26.0,5.5PFUnA0.45100.8,100.06.5,2.50.4089.7,90.54.2,3.50.3998.2,99.53.8,2.90.5390.2,89.75.4,4.6H4PFUnA0.9890.0,104.56.5,3.00.90104.0,100.26.5,6.10.8886.8,94.56.4,4.50.9888.9,105.06.0,6.1PFDoA0.45101.0,100.06.0,5.20.38103.5,99.33.4, 2.80.40103.4,101.13.6,3.50.42101.0,88.44.2,5.1PFTRIDA0.68101.7,99.35.2,3.70.6590.7,105.33.5, 3.10.61105.6,100.54.2,4.20.7091.0,112.04.8,4.7PFTEDA0.7398.0,100.44.3,4.90.6896.4,99.24.4,4.20.71105.2,99.84.2,2.80.90111.2,89.85.6,5.2PFHeDA0.80100.1,102.25.0,3.80.7690.4,110.23.2,3.20.72103.1,98.35.0,3.80.8888.5,90.27.0,5.5PFBS0.9297.0,100.35.5,2.80.89106.0,94.73.1,2.20.8397.0,99.23.5,2.71.24108.8,93.15.2,5.0PFHxS0.8795.7,103.45.5,5.10.82108.4,98.55.3,4.20.8885.7,95.33.2,4.21.4086.5,91.05.5,4.3PFHpS0.93103.1,98.05.3,4.70.84102.7,95.54.1,2.30.79112.0,103.02.9,3.80.92108.1,108.45.0,4.3PFOS1.5687.5,94.05.8,5.61.1190.7,93.26.2,5.51.22111.1,101.33.5,2.41.75106.4,89.76.3,7.0H4PFOS6∶22.6093.1,93.24.7,4.72.5093.5,95.47.0,6.12.48110.6,89.74.9,3.72.7587.7,87.87.1,5.2PFDS0.9884.7,89.07.2,7.00.82106.6,108.85.7,3.80.84102.1,99.04.7,2.71.2595.7,93.23.2,5.4PFOSA1.2282.6,88.76.2,3.11.11102.8,91.84.5,4.21.0284.5,93.35.0,2.51.40103.9,93.45.5,4.4N-MeFOSA-M1.3185.8,94.54.8,4.10.79106.5,108.22.4,3.60.98106.0,96.72.8,4.51.35112.0,97.74.9,3.5N-EtFOSA-M1.4492.1,92.54.6,4.31.1584.6,96.04.6,5.71.2097.3,98.53.5,3.11.56103.4,108.75.1,5.0N-MeFOSAA0.9795.4,104.73.2,4.00.99105.4,88.75.8, 6.11.0092.2,95.45.4,3.22.80102.7,94.23.5,3.3N-MeFOSAA0.9589.2,103.03.6,5.60.9488.5,99.46.2,4.60.8788.9,97.95.3,3.62.8587.8,87.56.8,4.8

“-”:no data

图3 阳性样品的多反应监测色谱图 Fig.3 Chromatogram of a positive sample

2.7 实际样品的测试

采用本方法对复合纸质、塑料、耐热橡胶等类型的食品接触材料进行检测，其中复合纸质材料中检出多种全氟化合物，主要是全氟磺酸和全氟醇类物质，图3为某一阳性样品的多反应监测色谱图(检出7种PFCs)。而在塑料、耐热橡胶材料的食品接触材料中均未检出全氟化合物。

3 结 论

本文建立了高效液相色谱-串联质谱测定食品接触材料及其制品中27种全氟化合物迁移量的方法。27种全氟化合物在1～1 000 μg/L质量浓度范围内线性关系良好，在3%乙酸中定量下限为0.35～9.70 μg/kg，在10%乙醇中定量下限为0.28～8.40 μg/kg，在50%乙醇中定量下限为0.28～8.72 μg/kg，在橄榄油中定量下限为 0.45～9.85 μg/kg。该方法具有操作简便、灵敏度高、精密度及准确性好的特点，能满足食品接触材料中全氟化合物的测定要求。

服务器端主要用来处理手机端、PC端和Web端的请求，然后根据请求信息对数据库进行查询修改操作，服务器端技术工作主要设计服务线程、地震应急数据信息处理、流处理、地震应急图片处理等功能的实现。

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