多级投球滑套压裂技术被广泛应用于国内外非常规油气田开发中，主要有直井分层和水平井分段压裂，其原理是根据地质和工艺要求，采用封隔器把油气井裸眼段分成若干段，在改造位置下加入投球滑套，工作过程中依靠向井中投入压裂球，依次打开滑套系统，实现分级压裂[1-4]。压裂完成后，压裂球在地层压力作用下会返排至地面，但有时存在地层压力不足或压裂球变形导致压裂球卡在通道内无法排至地面的现象，此时需要下钻具将压裂球和球座钻掉，以保证油气的正常生产[5]。压裂球在KCl等电解质溶液中具备快速溶解性能，成为有效的解决措施之一，即压裂作业完成之后，压裂球自行分解，无需返排至地面。此外，用于分层压裂的压裂球需要承受的压差为70 MPa以上[6]，采用ANSYS有限元软件分析, 发现压裂作业时压裂球与球座之间的应力应大于300 MPa[1]。因此，在生产中要求压裂球具有高强度及快速溶解等特点[7]。张磊等[8]利用碳纤维(CF)和聚醚芳酮(PEAK)为原料，制备了高性能CF/PEAK复合材料压裂球，但其强度较低(100 MPa)。Carrejo等[9]研究发现，使用金属复合材料制备的高强度可降解压裂球表现出了优良的力学性能和快速的溶解速率。

镁合金具有密度低、比强度和比刚度高、化学性质活泼等特点，可以作为高强度快速分解压裂球的材料[10-14]。相关研究[15]表明，镁合金中通过添加Al、Zn、Cu、Ni等材料，形成包含Mg、Al、Zn等元素的α-Mg相核体材料，在核体材料外包覆着β-Mg17Al12相。此外，还会有Mg-Cu、Mg-Ni等相的析出，通过调控α相、β相及其余第二相的成分与分布，达到调控压裂材料晶界与晶内电位差，从而实现压裂材料快速溶解的目的。但是，Al、Zn、Cu、Ni等材料的添加量不宜过多，过高的添加对于压裂材料的密度控制不利。

镁基复合材料中添加陶瓷颗粒增强相可以进一步改善其强度和硬度等[16-18]。理想的增强颗粒有SiC、SiO2、Al2O3等，但是其成本较高。漂珠(FAC)是热电厂煤燃烧后形成的副产品。研究表明，FAC作为增强体加入到镁合金中，能有效地增加镁合金的硬度和压缩强度[19-20]。本文拟通过半固态搅拌铸造法制备高Al含量的Al-FAC/镁合金可溶复合材料，研究Al含量的变化对Al-FAC/镁合金可溶复合材料的显微组织、抗压强度、溶解速率等的影响，为研制具有自主知识产权的高强度、低密度及快速降解的压裂球提供参考。

1 实验材料及方法

实验所用的原材料主要有：AZ91D镁合金铸锭、漂珠(FAC)、工业纯Al锭(99.6%)、纯Zn粉(95.0%)、纯Ni粉(99.5%)、纯Cu粉(99.7%)。AZ91D镁合金铸锭成分和FAC的物相组成如表1和表2所示，FAC主要由SiO2、Al2O3及Fe2O3组成，三者的质量分数之和超过了98%。铸造的Al-FAC/镁合金可溶复合材料的名义成分如表3所示。

表1 AZ91D镁合金铸锭的化学成分 Table 1 Chemical compositions of AZ91D Mg alloy

ElementsAlZnMnSiCuMgMass fraction/wt%9.070.620.210.0340.003Balance

表2 漂珠(FAC)的物相组成 Table 2 Phase component of fly ash cenospheres(FAC)

PhasesSiO2Al2O3Fe2O3CaOMgOK2OMass fraction/wt%55.0038.904.270.400.730.74

表3 Al-FAC/镁合金可溶复合材料的名义成分 Table 3 Composition of Al-FAC/Mg alloy dissolvable composites wt%

SampleAlFACZnCuNiMgAlloy 19630.51BalanceAlloy 212630.51BalanceAlloy 315630.51BalanceAlloy 418630.51Balance

试验前首先对FAC进行预处理，即筛分、碱洗、过滤、烘干。经过处理的大部分FAC呈完整的球状，薄壁中空，其微观形貌如图1所示。

图1 处理后FAC的SEM图像 Fig.1 SEM image of FAC after cleaning

采用半固态搅拌铸造法制备FAC/镁合金可溶复合材料。称取一定量的AZ91D镁合金铸锭及纯Al锭，放在电阻炉的坩埚中进行加热熔化，待其熔化后将用铝箔包好的纯Zn粉、纯Ni粉及纯Cu粉加入到坩埚中，并加热到720℃，保温10 min，然后降温至590℃，并加入6wt%的FAC，在半固态下以675 r/min的速度搅拌3 min，使FAC均匀分布。最后迅速升温至720℃，搅拌1 min后，浇铸入石墨模具中。整个熔炼及浇铸过程均采用3vol%(SF6+CO2)混合气体保护，防止氧化。

图3为四组不同Al含量的Al-FAC/镁合金可溶复合材料金相组织。发现，FAC已被成功加入到镁合金中，FAC内部已被基体金属填充，在FAC壁附近生成了块状的Mg2Si相，并紧贴FAC外壁，β-Mg17Al12相在FAC内外均有分布。由图3(a)～3(d)可以看出, Al-FAC/镁合金可溶复合材料中随着Al含量的增加，β相的数量明显增多，当Al含量较低时，β相呈现出狭长的条状及分散的块状，以一种不连续弥散形式分布于晶界上。当Al添加量继续增加到18wt%时，β相在晶界上呈现连续网状分布。

合作创新市场绩效的经验研究，由于数据资料的缺乏，其发展程度远远落后于理论研究，在20世纪八九十年代只有少量零星文献。四大数据库⑧的建立，为学者们的经验研究提供了可靠的数据来源，经验研究才开始逐步发展起来，但是研发方法的局限性日益凸显出来。这方面的内容可以概括为两大主题：合作创新市场绩效的评价和技术溢出对合作创新市场绩效的影响。

式中：V为溶解速率(mg/(h·cm2))；M0为试样溶解前质量(mg)；Mt为试样溶解t小时后的质量(mg)；t为浸泡时间(h)；S为试样的表面积(cm2)。

2 结果与讨论

2.1 Al-FAC/镁合金可溶复合材料显微组织及物相

（6）在遇到波折如感情转移、争吵、分离等情况时，少数早恋中的人可能产生偏激行为，如殉情、恶性报复、离家出走、患抑郁症等；

图2 Al-FAC/镁合金可溶复合材料的XRD图谱 Fig.2 XRD patterns of Al-FAC/Mg alloy composites

材料的金相组织试样经过粗磨和细磨后，用绒布抛光，抛光剂选用0.5 μm的金刚石研磨膏，然后采用5wt%草酸溶液腐蚀10 s，在Nikon Eiphot-300型金相显微镜上进行组织观察。采用S-3400型扫描电子显微镜观察复合材料溶解后的表面形貌。在WDW-300型力学性能测试机上进行压缩性能测试，试样尺寸为φ10 mm×20 mm，加载速度为2 mm/min。采用D/MAX-2000PC型X射线衍射仪对复合材料及其溶解产物进行物相分析。采用180 g/L的CrO3溶液去除试样表面的腐蚀产物。

图3 Al-FAC/镁合金可溶复合材料的金相组织 Fig.3 Microstructures of Al-FAC/Mg alloy dissolvable composites

2.2 Al-FAC/镁合金可溶复合材料溶解性能

图5为不同Al含量下FAC/镁合金可溶复合材料的电化学塔菲尔曲线，表4为不同Al含量下的FAC/镁合金可溶复合材料的经线性拟合后的极化曲线参数。由图5和表4可知，Al添加量的变化改变了Al-FAC/镁合金可溶复合材料的自腐蚀电位，添加12wt%Al的复合材料的自腐蚀电位Ucorr为-1.3432 V，当Al添加量提高至15wt%时，Ucorr负向移至-1.351 V，而当Al添加量达到18wt%时，Ucorr正向偏移至-1.3214 V，Ucorr越低则复合材料的耐蚀性能越差，溶解性越好。根据表4中复合材料极化曲线拟合后的参数，Al的添加改变了复合材料的自腐蚀电流密度Icorr，当Al添加量从12wt%增加到15wt%时，复合材料的Icorr从7.445×10-4 A·cm-2增加到6.761×10-3 A·cm-2，当Al添加量为18wt%时，复合材料的Icorr降低至1.427×10-4 A·cm-2。这说明，随着Al含量的增加，复合材料的溶解速率先变快后减慢，与浸泡腐蚀得到的试验结果一致。

图7为Al-FAC/镁合金可溶复合材料在3wt%KCl溶液中溶解不同时间的SEM图像。可以看出，Al-FAC/镁合金可溶复合材料在KCl溶液中的溶解具有典型的局部点蚀特征。随着溶解时间的延长，腐蚀点逐渐变大，最后腐蚀从点蚀转变成了全面腐蚀。Al-FAC/镁合金可溶复合材料溶解之后形成了一些纵横交错的蜂窝状的腐蚀坑。在溶解过程中，α-Mg基体为阳极，β相等第二相为阴极，经过一段时间，基体金属部分溶解脱落，β相等第二相以不完整的疏松层堆积在合金表面。随着Al添加量的增加，β-Mg17Al12相数量增多，复合材料的腐蚀微电池数量增加，从而溶解速率变快。但添加过多的Al，β-Mg17Al12相由块状弥散分布转向网状连续分布，对复合材料的溶解起到了阻碍作用，降低了溶解速率。

表4 Al-FAC/镁合金可溶复合材料在25℃的3wt% KCl溶液中的极化曲线参数 Table 4 Electrochemical parameters of Al-FAC/Mg alloy dissolvable composites in 3wt% KCl solution at 25℃

Al mass fraction/wt%Ucorr/VIcorr/10-4(A·cm-2)Rp/(Ω·cm-2)12-1.34327.44525.3615-1.351067.6125.2218-1.32141.42725.45

Notes：Ucorr—Corrosion potential; Icorr—Corrosion current density; Rp—Impedance spectrum radius.

图4为Al-FAC/镁合金可溶复合材料在不同温度(25℃、50℃及80℃)下的溶解速率。可以看出，在25℃的3wt% KCl溶液中，随着Al含量的增加，Al-FAC/镁合金可溶复合材料的溶解速率先变快后减慢，Al含量从9wt%增加到15wt%时，合金溶解速率逐渐变快，这主要是由于随着Al含量的增加，β相在镁合金中所占的体积分数变大，复合材料中的腐蚀微电池数量增多，因此溶解速率加快。当Al添加量达到18wt%时，复合材料中的β相呈连续网状分布，起到阻碍镁合金复合材料溶解的作用，因此溶解速率变慢。在50℃及80℃溶液中，Al-FAC/镁合金可溶复合材料的溶解速率也出现了相同的变化。在80℃的3wt% KCl溶液中，Al-FAC/镁合金可溶复合材料的溶解速率较25℃提高了5倍，可见温度的提高大大促进了复合材料的溶解。在25℃溶液中，合金的溶解速率为11 mg/(h·cm2)，在80℃溶液中，15wt%Al的FAC/Mg合金复合材料的溶解速率最快，达到了56 mg/(h·cm2)。

图6为Al-FAC/镁合金可溶复合材料的电化学阻抗谱。可知，在腐蚀过程中只出现了一个容抗弧特征，且随着Al含量的增加，阻抗谱半径先减小后变大，其半径反映了腐蚀过程中电荷传递阻抗大小，半径越小耐蚀性越差，溶解速率越快，15wt%Al含量的合金溶解速率最快，符合宏观浸泡溶解试验得到的结果。

图2为不同Al含量下四组Al-FAC/镁合金可溶复合材料的XRD图谱。可知，该可溶复合材料主要由α-Mg、β-Mg17Al12、Mg2Si和MgO相组成。从图谱变化可以看出，随着Al含量的增加，β-Mg17Al12 相衍射峰的相对强度逐渐增强，表明Al-FAC/镁合金可溶复合材料中β-Mg17Al12相的体积分数逐渐增加。

图4 Al-FAC/镁合金可溶复合材料在不同温度下的溶解速率 Fig.4 Dissolved rate of Al-FAC/Mg alloy dissolvable composites at different temperatures

图5 Al-FAC/镁合金可溶复合材料的极化曲线 Fig.5 Polarization curves of Al-FAC/Mg alloy dissolvable composites

图6 Al-FAC/镁合金可溶复合材料的电化学阻抗谱 Fig.6 Electrochemical impedance spectroscopies of Al-FAC/Mg alloy dissolvable composites

通过数值计算，各组方案得到的剪应力分布规律基本相同。基于目前煤巷锚固支护多采用端部锚固或加长锚固方式，并结合矿井锚杆施加的预紧力和煤巷实测锚杆轴向载荷大小，仅取Lb=0.8 m、P=30 kN数值计算结果进行分析，如图5所示。。

相关研究表明，镁比较活泼，标准电极电位为-2.37 V[21]，镁及镁合金在含Cl-溶液中的腐蚀机制是一种物理与化学过程[22]，当与其它合金接触时，镁合金作为阳极加速腐蚀，第二相或其它杂质元素作为阴极，阳极和阴极的反应分别为

采用CS350型电化学工作站进行电化学性能测试，测试系统为三电极体系，辅助电极是铂电极，参比电极为饱和甘汞电极，试样工作面积为1 cm2，非工作面用环氧树脂封装，扫描速度为1 mV/s，电化学阻抗谱扫描频率范围为100 kHz～0.01 Hz。为了确定Al含量的变化对FAC/镁合金可溶复合材料溶解性能的影响规律，把四组铸态复合材料分别在不同温度下的3wt%KCl水溶液中进行挂片浸泡实验，每3 h称重一次，试样尺寸为φ28 mm×20 mm，溶解速率采用下式计算：

随着电气技术基础的不断发展，以及相应的电子元件的更新换代，机械电气设备相关的智能化检测设备在工业工程领域的使用越来越普遍。所以，对于相关的人工智能技术的研究以及探索也越来越受重视，在技术研发和产品设计阶段，要着重注意人工智能的人性化设计和适用性，以及相应的自动化设备仪器在实际使用过程中的稳定性。

整体看来，由于2013-2016履约年度在制度、管理等方面的积累与不断完善，各区域碳市场在2017履约年发展较为平稳。尤其是大多数区域市场对2017年度配额的收紧突显出政策制定者对机制的灵活运用与稳定碳市场的信心，也明显提振了碳价。然而，由于区域碳市场已过了试点期，并将逐步过渡到全国碳市场，因此，各区域市场的交易活动及整体规则趋于保守，部分金融机构离场，加之主管单位变更等原因，部分区域碳市场在2017履约年度呈现整体进度延迟、履约推迟等现象。

阳极反应：Mg→Mg2++2e-

(1)

阴极反应：2H2O+2e-→H2↑+2OH-

(2)

总反应：Mg+2H2O→Mg(OH)2+H2↑

(3)

图7 Al-FAC/镁合金可溶复合材料经不同时间溶解后的SEM图像 Fig.7 SEM images of Al-FAC/Mg alloy dissolvable composites at different time

Song等[23]发现，镁合金在腐蚀过程中，表面覆盖一层疏松的Mg(OH)2膜，Mg(OH)2膜疏松多孔不紧密，极易被Cl-穿透，形成化合物MgCl2脱落，从而造成复合材料的溶解。图8为Al-FAC/镁合金可溶复合材料在3wt%KCl水溶液中溶解12 h后溶解产物的XRD分析结果。 可知，溶解产物中存在大量的Mg(OH)2和MgCl2，此结果与理论分析结果一致。

图8 Al-FAC/镁合金可溶复合材料溶解产物的XRD图谱 Fig.8 XRD pattern of the dissolution product of Al-FAC/Mg alloy dissolvable composite

图9 不同Al含量下Al-FAC/镁合金可溶复合材料的抗压强度 Fig.9 Compressive strengths of Al-FAC/Mg alloy dissolvable composites with different Al contents

2.3 Al-FAC/镁合金可溶复合材料压缩性能

图9为Al含量对Al-FAC/镁合金可溶复合材料抗压强度影响规律。可以看出，随着Al添加量的增加，Al-FAC/镁合金可溶复合材料抗压强度先提高后下降，添加9wt%Al时，复合材料抗压强度为333 MPa，添加15wt%Al时，复合材料抗压强度达到372 MPa，提高了12%；当添加18wt%Al时，复合材料抗压强度降至355 MPa，表明对于Al-FAC/镁合金可溶复合材料抗压强度，Al的添加量并不是越多越好，而是有一最佳值。文献[24]表明，β-Mg17Al12相为一种硬脆相，强度超过了α-Mg相，随着Al的添加量增大，合金中β-Mg17Al12相增多，抗压强度提高，但当过多的Al添加后，β-Mg17Al12相成为主要相，则会导致合金的脆性增加，因此抗压强度出现了下降。

1、融合传统宣传阵地。一是加快村居级卫生计生服务阵地和宣传地的整合，统一新建或改建村居级卫生计生宣传栏。二是对基层卫生计生宣传标语进行全面清理、优化，确保卫生与计生标语的融合，在内容上、形式上实现卫生计生宣传标语温馨、美观、规范。三是加快人口学校和健康学校的整合，在基层开办“人口健康学校”，在学校开设人口国情和健康教育课程，实现人口和健康教育的有机统一。

3 结 论

(1) Al-漂珠(FAC)/镁合金可溶复合材料主要由α-Mg、β-Mg17Al12、Mg2Si及MgO相组成。

(2) 随着Al含量的增加，Al-FAC/镁合金可溶复合材料的溶解速率先变快后减慢，在80℃的3wt%KCl水溶液中，含15wt%Al的可溶复合材料溶解速率最快，为56 mg/(h·cm2)。

(3) Al-FAC/镁合金可溶复合材料的抗压强度随Al含量的增加先提高后下降，Al含量分别为9wt%、12wt%、15wt%、18wt%的四种可溶复合材料的抗压强度均大于300 MPa，最高强度达372 MPa，该可溶复合材料的抗压强度满足压裂球的使用要求。

参考文献：

[1] 秦金立，吴姬昊，崔晓杰，等.裸眼分段压裂投球式滑套球座关键技术研究[J].石油钻探技术，2014，42(5)：52-56.

QIN J L，WU J H，CUI X J，et al.Key technology on ball-activated sleeve for open hole staged fracturing[J].Petroleum Drilling Techniques，2014，42(5)：52-56 (in Chinese).

[2] 李宗田.水平井压裂技术现状与展望[J] .石油钻采工艺，2009，31(6)：13-18.

LI Z T.Prospect of horizontal well fracturing technology[J].Oil Drilling & Production Technology，2009，31(6)：13-18 (in Chinese).

[3] 周俊然，王益山，郭贤伟，等.组合式滑套压裂管柱研究及现场应用[J].石油钻采工艺，2016，38(4)：483-486.

ZHOU J R，WANG Y S，GUO X W，et al.Development and field application of combined sliding sleeve staged fracturing string[J].Oil Drilling & Production Technology，2016，38(4)：483-486 (in Chinese).

[4] 韩永亮，李世恒，刘志斌，等.水平井分段压裂可钻式投球滑套的研制与应用[J].石油机械，2012，40(12)：21-24.

HAN Y L，LI S S，LIU Z B，et al.Development and appli-cation of drillable dropping sleeve for horizontal staged fracture[J].China Petroleum Machinery，2012，40(12)：21-24 (in Chinese).

[5] XU Z Y，AGRAWAL G，SALINAS B J.Smart nanostructured materials deliver high reliability completion tools for gas shale fracturing[C]//SPE Annual Technical Conference and Exhibition.Colorado：Society of Petroleum Engineers，2011：1-6.

[6] 冯长清，张华光，赵粉霞，等.分层压裂滑套与密封球受力分析研究[J].石油机械，2013，41(2)：75-78.

FENG C Q，ZHANG H G，ZHAO F X，et al.Force analysis of layered fracture sliding sleeve and seal ball[J].China Petroleum Machinery，2013，41(2)：75-78 (in Chinese).

[7] 何慧.可降解压裂球试验与现场应用[J].石化技术，2016，23(5)：70-72.

HE H.Tests and onsite application of degradable fracturing ball[J].Petrochemical Industry Technology，2016，23(5)：70-72 (in Chinese).

[8] 张磊，彭志刚，余金陵，等.非常规油气压裂球的研制及分析[J].石油与天然气化工，2013，42(2)：165-167.

ZHANG L，PENG Z G，YU J L，et al.Preparation and structure analysis of unconventional oil-gas fracturing ball[J].Chemical Engineering of Oil & Gas，2013，42(2)：165-167 (in Chinese).

[9] CARREJO N，WIBOWO H，ESPINOZA O R，et al.Smart-engineered ball seat system to optimize flow area in multi-zone fracturing treatments[C]//SPE Unconventional Resources Conference Canada.Alberta：Society of Petroleum Engineers，2013：1-13.

[10] KIRKLAND N T，WILLIAMS G，BIRBILIS N.Observations of the galvano static dissolution of pure magnesium[J].Corrosion Science，2012，65(8)：5-9.

[11] SONG G，ATRENS A.Recent insights into the mechanism of magnesium corrosion and research suggestions[J].Advance Engineering Materials，2007，9(3)：177-183.

[12] SONG G，ATRENS A.Understanding magnesium corrosion：A framework for improved alloys performance[J].Advance Engineering Materials，2003，5(12)：837-835.

[13] CHEN X B，BIRBILIS N，ABBOTT T B.Review of corrosion-resistant conversion coating for magnesium and its alloys[J].Corrosion，2011，67(3)：1-16.

[14] 魏辽，肖代红，朱敏涛，等.高强快速分解Mg-xAl合金的组织与性能[J].材料热处理学报，2015，36(3)：101-104.

WEI L，XIAO D H，ZHU M T，et al.Microstructure and properties of high strength and rapidly decomposed Mg-xAl alloys[J].Transactions of Materials and Heat Treatment，2015，36(3)：101-104 (in Chinese).

[15] 魏辽，马兰荣，朱敏涛，等.大通径球塞压裂用可溶解球研制及性能评价[J].石油钻探技术，2016，44(1)：90-94.

WEI L，MA L R，ZHU M T，at al.Development and performance evaluation of dissolvable balls for large borehole bridge plug fracturing[J].Petroleum Drilling Techniques，2016，44(1)：90-94 (in Chinese).

[16] 邓坤坤，王翠菊，王晓军.SiCP/AZ91复合材料的显微组织、力学性能及强化机制[J].复合材料学报，2014，31(2)：388-395.

DENG K K，WANG C J，WANG X J.Microstructure，mechanical properties and strengthening mechanism of SiCP/AZ91 composites[J].Acta Materiae Compositae Sinica，2014，31(2)：388-395 (in Chinese).

[17] HUANG Z Q，YU S R.Microstructure characterization on the formation of in situ Mg2Si and MgO reinforcements in AZ91D/fly ash composites[J].Journal of Alloys and Compounds，2011，509(2)：311-315.

[18] 张云鹤，李庚，苗孟河，等.粉末冶金法碳纳米管增强镁基复合材料的微观组织及力学性能[J].复合材料学报，2013，30(s1)：102-106.

ZHANG Y H，LI G，MIAO M H，et al.Microstructure and mechanical properties of carbon reinforced magnesium matrix composites by powder metallurgy[J].Acta Materiae Compositae Sinica，2013，30(s1)：102-106 (in Chinese).

[19] HUANG Z Q，YU S R，LI M Q.Microstructures and compressive properties of AZ91D/fly-ash cenospheres composites[J].Transactions of Nonferrous Metals Society of China，2010，20 (s2)：458-462.

[20] 李景达，于思荣，刘恩洋，等.漂珠/AZ91D镁合金复合材料的显微组织与力学性能[J].机械工程材料，2016，40(3)：19-22+26.

LI J D，YU S R，LIU E Y，et al.Microstructures and mechanical properties of fly ash cenospheres/AZ91D magnesium alloy composite[J].Materials for Mechanical Engineering，2016，40(3)：19-22+26 (in Chinese).

[21] HAWKE D L，HILLIS J E，PEKGULERYUZ M，et al.Magnesium and Magnesium Alloys[M].Ohio：Materials Park，1999.

[22] 张新，张奎.镁合金腐蚀行为及机理研究进展[J].腐蚀科学与防护技术，2015，37(1)：78-84.

ZHANG X，ZHANG K.Research on corrosion behavior and mechanism of magnesium alloy[J].Corrosion Science and Protection Technology，2015，37(1)：78-84 (in Chinese).

[22] SONG G.Recent progress in corrosion and protection of magnesium alloys[J].Advanced Engineering Materials，2005，7(7)：563-586.

[24] XIAO D H，SONG M，ZHANG F Q，et al.Characterization and preparation of Mg-Al-Zn alloys with minor Sc[J].Journal of Alloys and Compounds，2009，484(1-2)：416-421.